【摘 要】
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99Tc（实验室中Re作为其非放替代元素）作为核废物中的重要污染元素,半衰期长达2.1×10~5年,在裂变反应中产额高达6.1%。自然状态下其主要存在形式为TcO4-,在地下水和土壤中有较高的迁移速率。玻璃因具有良好的化学稳定性和较高的废物包容率,是当前固定核废物的主要固化体。然而,Tc/Re（Ⅶ）在高温下易挥发,是目前玻璃固化工程中的一项难题。本研究通过两步法固化Tc/Re,首先将Tc/Re固化
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99Tc（实验室中Re作为其非放替代元素）作为核废物中的重要污染元素,半衰期长达2.1×10~5年,在裂变反应中产额高达6.1%。自然状态下其主要存在形式为TcO4-,在地下水和土壤中有较高的迁移速率。玻璃因具有良好的化学稳定性和较高的废物包容率,是当前固定核废物的主要固化体。然而,Tc/Re（Ⅶ）在高温下易挥发,是目前玻璃固化工程中的一项难题。本研究通过两步法固化Tc/Re,首先将Tc/Re固化于稳定的中间矿物相中,再将该矿物相与玻璃添加剂熔融,形成玻璃体,以降低玻璃固化过程中Tc/Re的挥发。得到如下主要结论:（1）采用还原共沉淀法,在室温下制备Re掺杂SnO2矿物相[Re（SnO2）]。通过XRD、TEM-EDS及XPS表征,表明Re（Ⅶ）被还原为Re（Ⅳ）并以取代掺杂形式进入SnO2晶格中,反应产物中Re（Ⅳ）与Re（Ⅶ）相对含量比为2:1。（2）研究了Re（SnO2）在空气、氮气和还原气氛下的热稳定性,发现不同气氛下Re在掺杂矿物相中表现出不同的挥发特性及价态变化规律。空气中,当温度升至300℃时,发生Re（Ⅳ）→Re（Ⅶ）的氧化过程,400℃时,Re（Ⅶ）开始挥发,1200℃时Re挥发完全;氮气中,400℃时,Re（Ⅶ）开始挥发,Re（Ⅳ）向不易挥发的低价态Re（Ⅰ）/Re（Ⅱ）反应,到1200℃时Re挥发～60%;还原气氛（炭粉）中,温度升至800℃时,样品中高价态Re转变成不易挥发的低价态Re,直到1200℃,Re仅挥发～5%。（3）玻璃固化实验研究表明,Re（SnO2）中部分Re（Ⅳ）在玻璃体中仍能稳定存在。Re在1200℃时挥发～15%,与一步法固化相比Re保留量提高～30%,实验结果证实将Re掺杂至SnO2中间矿物相中,可有效降低Re在玻璃固化过程中的挥发。
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