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随着人类社会工业化道路的发展,能源危机,资源危机和环境污染等问题日益严重,解决这些问题是保证人民生活质量,保障国家可持续发展的关键之一。目前,催化和表界面化学作为研究能量与物质转化的基础,是解决能源、资源、环境、信息以及生命健康等国家重大需求的途径之一。然而,传统的催化领域尤其是在解决能源与环境问题方面,面临诸多的困难和挑战,因此利用新思想和新方法解决界面催化和光催化领域的问题具有重大意义。师法自然,通过模仿生物体特定的构造以及自然界中的物质传递过程和能量转换机理来设计催化剂和提高催化反应效率,已经成为催化和材料领域的研究热点。本文针对催化领域中存在的重要科学问题,通过模仿生物膜的“区室化”结构和功能以及光合作用的过程和机理,设计了基于胶体体结构的两相界面催化系统、光催化跨膜产氢系统以及以石墨相氮化碳(g-C3N4)为光催化剂的仿生催化系统。(1)生物膜将体内不同的生化反应分隔在独立的空间中且为其提供酶的作用位点,受此启发,设计了一种基于胶体体结构的两相串联酶催化系统。首先使对St(?)ber法合成的Si O2纳米粒子进行表面疏水性修饰,制备了两亲性的Si O2纳米粒子。通过四甲氧基硅烷(TMOS)作为交联剂,可以把胶体体连接成稳定的微囊体,完成向水相中的转移。并在胶体体内部包裹葡萄糖氧化酶(GOx)水溶液,在胶体体壳层外部吸附脂肪酶(Cal B),制备GOx-Cal B双酶微反应器。最后以葡萄糖为能量来源,通过连续的酶催化反应以及底物和产物的跨膜扩散,最终在乙酸乙酯中实现了吡啶类杂环化合物的氧化。对比传统的两相催化反应,该体系给GOx和Cal B两种酶都提供了适宜的催化条件和近距离的传质优势。此外,三次循环证明该系统具有稳定的循环利用性。(2)模仿光合作用中光反应与暗反应分离的机理,设计了一种将光的捕获与催化制氢过程分隔在不同空间,通过电子载体连接的仿生跨膜产氢系统。在对商业化LUDOX纳米粒子疏水化修饰后,得到两亲性且表面带有负电荷的纳米粒子(am LUDOX)。以am LUDOX纳米粒子为建筑单元,制备了内部包裹Pt纳米粒子的胶体体,并用TMOS连接。以四(4-磺酸苯基)锌卟啉(Zn TPPS)为光敏剂,以吡喃鎓盐离子和甲基氰基吡啶(MCP)等化合物为电子载体的产氢测试,证实了仿生跨膜产氢系统的可行性。为了进一步提高光催化系统的产氢性能,选择光稳定性更好的g-C3N4半导体材料作为光能接收器,得到了优化的仿生跨膜产氢系统。(3)受到光合作用Z-scheme电子传递链的启发,设计了一种氧掺杂的g-C3N4纳米片(Oxygen Doped g-C3N4Nanosheet,OCN)和铁钼氧化物(Fe2(MO4)3,FM)复合的Z-scheme仿生复合光催化材料。其异质结结构通过化学键Fe(δ+)-N(δ-)-C(δ+)和Fe(δ+)-O(δ-)-C(δ+)连接,可以增强光催化剂的效率。并且,加入的电子清除剂H2O2可以通过FM表面的H2O2转化器Fe3+转化成氧自由基,进一步提高系统的光催化降解性能。此外,Z-scheme异质结结构中电子流向也会影响降解性能。除了构建异质结结构外,还分别研究了电子清除剂和空穴清除剂对罗丹明B(Rh B)光催化降解的影响。以单纯OCN作为光催化剂,以H2O2和甲酸分别作为导带端的电子和价带端的空穴的清除剂,建立了一种超高效的甲酸/H2O2/OCN类芬顿光降解系统,通过产生多种大量自由基实现Rh B分子的快速氧化。当用其他的半导体光催化剂(Ti O2、Zn O、Fe2O3、Si C)代替g-C3N4时,甲酸/H2O2/半导体催化剂降解体系依然可以有效的提高Rh B降解性能。(4)首次利用聚磷酸铵(APP)作为修饰g-C3N4的磷源,通过一步法合成了磷氧共掺杂的g-C3N4(Phosphorus and Oxygen Co-doped g-C3N4,POCN),该催化剂相较于块状氮化碳展现出更强的光催化产氢能力和光催化降解能力。测试表明,提高POCN性能的主要因素是比表面积的扩大、杂原子的掺杂以及形貌的改变。这些改变可以归因于APP分子含有大量的铵根离子(NH4+)。在煅烧三聚氰胺—APP复合物的过程中,APP会产生大量的氨气、二氧化碳和磷化氢等气体,大量气体的产生不仅促进磷原子和氧原子的掺杂,还能重塑g-C3N4形貌。因此,对比g-C3N4,所有POCN样品的带隙宽度均变大,且电子能带下移。因此,POCN光催化性能的提高主要取决于增大的比表面积、大量的反应活性位点、缩短了的扩散距离以及有效的电子空穴分离效率。