氨是现代社会重要的化工产品之一,而且有望成为理想的氢能源载体。目前工业上主流的合成氨工艺是Haber-Bosch法,但此法耗能高,释放大量C02。全球科学家正在积极探索低能耗、高效率的新型合成氨技术,其中,通过电化学方法实现从水和氮气中合成氨途径受到广泛关注。本文围绕温和条件电化学合成氨的关键问题,对催化剂的合成与性能评价开展研究,取得如下主要结果:(1)利用溶胶-凝胶方法制备的具有钙钛矿型晶体结构的Cs,Ni掺杂LaFe03粉体负载于碳纸表面为阴极,在单室电解槽中以2 mol L-1 KOH为电解液,在电压为2.0 V、反应温度为80℃、氮气流速为40 mL min-1条件下检测到了氨的形成。最高合成氨速率为2.09×10-7 mol gcat-1s-1,最高的法拉第效率为1.99%。(2)根据掺杂后催化剂合成氨速率与未掺杂LaFe03相比提高了 2.7倍,法拉第效率提高了 4.6倍的结果,提出钙钛矿型晶体结构中氧空位为合成氨反应催化活性位点的观点,并根据电压、温度、氮气流速等因素对合成氨速率的影响规律,提出了钙钛矿型催化剂电化学催化合成氨的机理及动力学模型。综上,本论文的研究结果初步证实了钙钛矿型LaFe03电化学催化水和氮气合成氨的可行性,并发现晶体结构中的氧空位数量是提高催化活性的关键因素。上述研究结果为进一步开发温和条件下电化学合成氨的高性能催化剂奠定了基础。