高压脉冲电晕降解液相苯酚的试验研究

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高压脉冲电晕放电等离子体处理有机废水技术是一种新型的高级氧化技术,除了放电产生的活性粒子能够作用于有机污染物之外,它还兼具紫外光解,臭氧,等效应,近年来已成为等离子体技术研究的热点。苯酚是我国规定的水中优先控制的污染物,本文选定苯酚作为目标污染物,通过对比其它的含酚废水处理技术,指出了高压脉冲电晕放电等离子体技术的优势。本文从电源与反应器的匹配性、电源特性、反应器特性以及溶液特性等几个方面对高压脉冲放电等离子体降解苯酚进行了系统的实验研究;通过对降解中间产物的分析,对其降解途径进行了探讨。本文采用三维电极进行放电试验时,可以形成稳定的电晕流光,电晕在反应器空间内的充盈度好,电晕区间大,所处理的废水量大而且可以处于流动状态,电源与反应器的匹配性很好。在高压脉冲放电的前提下,向溶液中添加Fe2+、Fe3+以及H2O2均可以提高苯酚的降解效率。本试验中添加Fe2+后,由于形成芬顿(Fenton)效应,苯酚降解效率提高幅度最大,其次为Fe3+,H2O2对苯酚降解效率的提高幅度最小。苯酚降解效率随着Fe2+添加量的增加呈现先上升后下降的趋势。Fe2+浓度为0.015×10-3mol/L,采用三维电极,电极外径Φ0.7mm,脉冲峰值电压为40kV,脉冲频率180Hz,放电间距25mm,曝气为氧气,速率6L/min,溶液初始电导率为6μs/cm,pH值是6,经过处理120min后的苯酚降解效率可以达到94.39%。提高脉冲电压峰值或者提高脉冲频率均可以提高苯酚的降解效率,通过对脉冲电容有效能量的研究显示,提高脉冲电压对苯酚的降解效率影响更大。增加电极个数,增加曝气速率,减小溶液电导率及适当减小电极外径,均有利于提高苯酚的降解效率。在高压脉冲电晕等离子体对苯酚的降解过程中,首先是羟基自由基攻击苯酚分子,生成对苯二酚或者邻苯二酚,对苯二酚和邻二苯酚进一步被氧化生成苯二甲酸二乙酯。其后苯二甲酸二乙酯继续被氧化,苯环开环,开环产物可以被进一步氧化生成亚甲基乙酸、丙酮等物质,并最终被氧化分解为CO2和H2O。
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