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本文以非放射性同位素碘甲烷(CH3I)模拟核电厂放射性废液中CH3131I作为目标污染物,采用电催化还原方法对目标有机物进行降解。研究了铜电极(Cu)、铜/碳毡电极(Cu/CF)和铜/镍/碳毡电极(Cu/Ni/CF)对低浓度CH3I(1 mg/L)的电催化降解效果。通过比较铜、镍和铁金属电极对CH3I的电催化性能,选择了铜金属电极作为阴极对CH3I进行恒电流降解实验。研究了反应温度、季铵盐、电流密度、初始pH值和电解质浓度等实验条件对CH3I降解的影响。结果表明,在最佳电解条件下:四丁基氯化铵(TBAC 0.05%,相对于CH3I的质量分数),电流密度(3mA/cm2)、反应温度(20 ℃)、初始pH(4.5)、电解质(0.5 M Na2SO4)和电解时间(120min),CH3I的降解率达到89%。循环伏安测试表明其还原机制为直接电子转移导致Cu电极表面的CH3I分子中C-I键还原断裂,电解过程产生的活性氢原子可促进其还原过程。采用低Cu2+浓度、高电流密度的脉冲电位沉积工艺成功制备出纳米Cu/CF电极。最佳电沉积条件为:1 mM Cu2+、4 rmM C6H5O73-、20 mM KNO3、pH=5,沉积电位-2.5 V,沉积温度45 ℃,沉积时间300 s。X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征发现铜颗粒均匀分散于碳毡基体。BET法测定其比表面积为2.252m2/g,比碳毡比表面积(1.563 m2/g)增大了44%,有助于提升电催化活性。恒电流电解的最佳条件为:铜负载量为6.98 mg/g、电流密度2.5 mA/cm2、初始pH=5.5、电解时间90min内CH3I的降解率达到98.8%。循环伏安结果表明,CH3I的电化学还原反应是一个扩散控制过程。利用正交实验确定了Cu/Ni/CF电极的最优电沉积条件:1 mM Cu2+,2 mM Ni2+,2 mM C6H5O73-20 mM KNO3,镀液pH=6,镀液温度45 ℃,沉积电位-2.5 V,沉积时间300 s。SEM和EDS等表征手段证明了此法能成功地将铜、镍纳米金属颗粒负载在碳毡纤维上。最优沉积条件下铜、镍负载量分别为4.56 mg/g和6.07 mg/g,此电极具有最高的电催化活性,最佳电解条件如下:电流密度为2.0 mA/cm2,电解质为0.4 M Na2SO4,溶液初始pH为3.5,电解90min内CH3I的降解率高达99.5%。