活性炭纤维负载稀土氧化物催化净化NO的研究

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活性炭纤维(Active Carbon Fibers,ACF)以其较大的比表面积且孔隙中存在大量的微孔,其微孔多分布在活性炭纤维表面的特征而具有很强的吸附能力。我国已经探明储有大量的稀土矿产,稀土元素因其活泼、独特的化学性质在环境催化等领域有着广泛的应用潜力。本文探讨了我国NOx污染的现状及其危害以及活性炭纤维的特性和制备方法及稀土元素的理化性质,阐述了NOx净化方法及原理,并对国内外的NOx催化净化研究和应用现状进行了讨论和总结。本论文的目的就是寻求一种高效、经济的净化NO的负载型催化剂,为NOx的净化提供了新的方法,同时也为ACF和稀土元素的组合利用提供了一条全新的途径。实验研究中首次将ACF物理性质和稀土氧化物(Ln2O3)的化学性质相结合来制备催化剂。实验前使用ACF负载La2O3和Ce2O3制成系列的ACF负载型催化剂,并根据实验需要制备了空白ACF、HNO3/ACF和系列CuO/ACF催化剂,研究它们催化净化NO的活性以与ACF负载的系列催化剂的催化净化NO的活性进行横向的对比研究。实验部分首先设计了L9(34)正交实验,研究了催化反应进行的过程中的四个主要因素R2O3的负载量(R2O3%)、催化反应的温度(T/℃)、混合气体的体积流速(V/m3?h-?m-3或h-)和氧气在混合气体中的体积百分比(O2%)对催化剂催化净化NO能力产生的不同的影响程度。实验结果表明:对催化剂催化性能影响最大的因素是温度,其次是氧气的体积百分比,然后分别是空速和金属氧化物的负载量。通过该正交实验可以发现一般的实验条件最好的选择是:氧气的体积浓度为5%,空速为5000h-,而负载量和温度的确定,因涉及的可能性太多而需要进行深入的研究才能确定最佳状态。根据正交实验的结果,在NO%=0.1%(体积百分比,下同),NH3%=0.11%,O2%=5%,其余气体为N2,体积流速=5000 h-,催化剂的装填量一般为0.5000 g的条件下分别对ACF、HNO3/ACF、系列CuO/ACF、系列La2O3/ACF、系列Ce2O3/ACF催化剂在150~450℃(部分实验根据实际需要在150~600℃)范围内,对各种催化剂催化净化NO的活性和稳定性进行纵向和横向的比较,实验结果表明:HNO3/ACF具有较好的低温活性,但是其净化NO活性的稳定性很差;20%La2O3/ACF具有很好的高温活性和稳定性,但是其低温活性稍差;而10%Ce2O3/ACF催化剂总体上具有较好的低温活性、高温活性和催化活性的稳定性;当前研究较多的CuO/ACF的低温活性和高温稳定性均不理想。同时,20%La2O3/ACF和10%Ce2O3/ACF的催化性能在绝大多数温度范围内均大于95%,而催化剂的寿命也得到了很好提高,1.0000 g 20%La2O3/ACF催化剂在200℃条件下催化净化NO的寿命为8h。因此20%La2O3/ACF和10%Ce2O3/ACF是本实验研究中综合催化性能最好的催化剂。最后分别对部分催化剂进行了TG、XRD、SEM和FT-IR实验,对催化剂的理化性质进行了研究。理化性质实验的结果不仅验证了催化活性对比实验的结果,而且为催化剂的改善和改良提供了理论依据。
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