硅藻土基碳纳米管复合吸附材料的制备及其吸附性能的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sakula617
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随着国内工业的快速发展,工业废水肆意排放成了普遍存在的问题,越来越严重的环境污染已经引起公众的广泛关注。被排放的废水中存在各种有害物质,这些有害物质毒性很强,抗降解,并对人类的健康造成极其严重的破坏。因此,对于具有高效、成本和操作性等优势的新型吸附剂材料的开发成了刻不容缓的趋势。本研究结合两种常规的吸附剂的优势和特点,以改性硅藻土作为合成基底,硝酸镍为催化剂,C2H2、H2和N2分别作为碳源、还原气体和保护气氛,采用化学气相沉积法制备了硅藻土基碳纳米管复合吸附剂材料,研究了此吸附剂对酚类化合物和有机染料的吸附性能。采用化学气相沉积法合成硅藻土基碳纳米管,以对苯酚的吸附能力作为响应值,探究了催化剂浓度、合成温度、合成时间、气体流量比等对硅藻土基碳纳米管的组成和孔结构的影响。结果表明:当合成参数控制为合成温度为600°C、合成时间为60min、硝酸镍浓度为0.1mol·L-1、乙炔和氮气流量比为1:8时得到的复合材料中碳纳米管产率较高,且缺陷较少,具有更好的孔结构,对苯酚具有更好的吸附效果;采用空气氧化和酸化两种纯化方式在硅藻土基碳纳米管表面成功引入了酸性基团,可以进一步提高对苯酚的吸附能力。研究硅藻土基碳纳米管对酚类化合物的吸附性能和吸附机理,结果表明:硅藻土基碳纳米管对苯酚、对甲基苯酚、对氯苯酚和对硝基苯酚的吸附过程更符合Langmuir等温模型和伪二阶动力学模型;热力学分析表明吸附过程是自发的放热反应,对苯酚和对甲基苯酚的吸附过程无序度减小,其他两种的无序度增加,其中前三者主要是物理吸附,后者为化学吸附;吸附-脱附实验表明硅藻土基碳纳米管复合材料具有极好的吸附再生性能。研究硅藻土基碳纳米管对有机染料的吸附性能和吸附机理,结果表明:硅藻土基碳纳米管对甲基橙的吸附过程更符合Freundlich等温模型,对亚甲基蓝和罗丹明B的吸附过程用Langmuir模型和Freundlich模型两种模型均有较好的拟合效果;复合吸附剂对三种染料的吸附过程更符合伪一阶动力学模型;热力学分析表明吸附剂材料对甲基橙吸附过程为自发的、无序性减小的、物理吸附主导的放热反应,对亚甲基蓝和罗丹明B是自发的、无序性增加的、物理吸附主导的吸热反应。研究硅藻土基碳纳米管在亚甲基蓝-对硝基苯酚二元废水系统中的竞争吸附特性,结果表明:复合吸附剂对二元系统中的两种吸附质的吸附过程与Freundlich等温吸附模型相容性更好,二者竞争吸附行为属于拮抗作用;吸附剂的吸附表面存在三类吸附位点,亚甲基蓝的存在会大大影响对吸附剂对对硝基苯酚的吸附过程,而对硝基苯酚的存在对吸附亚甲基蓝的影响不是十分显著。
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