SrFeO3-δ单晶的生长与输运性质研究

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SrFeO3-δ(0<δ≤0.5)系列化合物由于其中的氧空位而表现出了多种结构相,相应地,该体系中存在丰富的物性。其中,四方相SrFeO2.85由于晶体结构中含有平均价态为Fe3.5+的铁位占据,而在低温下会出现Fe3+与Fe4+的电荷有序相,表现为电阻率的突然上升。但在该化合物的电输运测试中发现,在电荷有序后,电阻率随着温度的下降又再次表现出了金属性。而造成该异常的绝缘体-金属转变的原因尚不明确。本文通过对SrFeO3-δ(δ=0.11,0.15,0.16,0.26)系列单晶进行磁性和电输运的测试分析,详细研究了四方相中绝缘体-金属转变的物理机制。本文使用光学浮区法生长了SrFeO3-δ单晶样品,通过粉末XRD确定了测试样品的主相,通过Laue背散射表征了晶体质量并完成了晶体的定向。由于氧含量对于该系列化合物的物性起着决定性作用,因此,我们使用碘滴定的方式确定了样品的氧含量。在滴定过程中我们发现,通常的碘滴定操作会由于Fe4+的强氧化性而无法获得正确的氧含量,对此我们改进了滴定流程,给出了含有高价态化合物氧含量的正确碘滴定方式。通过对滴定结果的分析我们发现,所生长出的样品中存在氧含量不均匀的现象。为了获得最终用于测试的氧含量均匀的单晶样品,我们采用了高氧压退火补氧的处理方式。通过对SrFeO2.85单晶的磁性测试可知其反铁磁有序温度为69.5 K。在升降温磁性测试和电阻率测试中均出现的明显热滞现象表明,该化合物在69 K处发生一级相变。在反铁磁有序温度以下,我们通过SrFeO2.84单晶ab面和c轴方向电阻率的各向异性发现,电阻率随温度的变化而出现的绝缘体-金属转变现象,是由于轨道选择性Mott相变造成的。通过对SrFeO2.85的磁电阻测试,我们发现其具有庞磁阻效应,对应于外磁场抑制了SrFeO2.85中的电荷有序。为了更深入的理解四方相SrFeO2.85的输运性质,还对其进行了霍尔效应的测试,由霍尔电阻率与磁场的关系发现,SrFeO2.85中存在反常霍尔效应,表明该材料中存在自旋-轨道耦合。从5 T磁场下的霍尔电阻率与温度的关系中发现有负霍尔电阻率,标志着拓扑自旋结构的出现。通过对比SrFeO2.74和SrFeO2.89单晶的电阻率与温度的关系,排除了四方相中出现的异常绝缘体-金属转变是由于立方金属相逾渗的可能性。并且确定了112 K处的电阻率异常为四方相的特性,对应于四方相电荷有序的起始温度。
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