钛硅分子筛在以双氧水为氧化剂的烯烃环氧化等反应中表现出了优异的催化性能,且反应副产物为水,是一种环境友好的催化剂。水热晶化法是合成钛硅分子筛最为成熟的方法,但也存在一定的问题,如合成过程复杂,钛分布难以控制,废水排放等。针对以上问题,本论文尝试采用简单,环境友好的气溶胶方法合成微孔,介孔及多级孔钛硅分子筛,并系统研究了不同合成条件对于分子筛结构和催化性能的影响,探索其晶化机理。论文的主要结果如下:1.采用气溶胶法合成介孔钛硅分子筛,并研究不同合成条件对介孔结构的影响。结果表明,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成的分子筛钛物种分布均匀。Si/Ti≥30时,钛物种全部以四配位形式存在。最佳合成条件为:CTAB/Si = 0.2,H/Si≥0.075,干燥温度200℃。此方法合成的介孔分子筛在环己烯环氧化反应中表现出良好的催化性能。2.采用气溶胶技术,利用液液分散和固液分散两种方法,将预先合成的纳米TS-1包覆在球型介孔分子筛中,形成了多级孔钛硅分子筛(HTS)材料。结果表明:与固液分散方法相比,液液分散方法简单,钛原子利用率高,制备的分子筛在环己烯环氧化反应中显示出较高的活性和环氧环己烷选择性,其环氧化物的收率要高于沸石钛硅分子筛TS-1和介孔钛硅分子筛Ti-KIT-1。通过改变HTS样品介孔结构中的钛含量可以调控转化率和产物的分布。3.将气溶胶技术应用于微孔沸石分子筛的合成,通过气溶胶辅助水热法成功合成出高结晶度的TS-1,此方法的最佳合成条件为:四丙基氢氧化铵(TPAOH)/Si≥0.05,H+/Si≥0.067,晶化温度为130℃。钛含量为Si/Ti = 60的TS-1显示出最高的反应活性。相比于传统水热合成,此方法显示出以下优势:(1)合成过程简单,污染小,晶化压力小;(2)模板剂用量低(TPAOH/Si = 0.05),可有效降低生产成本;(3)反应釜利用率高。对于TS-1不同晶化阶段的样品进行研究,发现其晶化过程为液相生长机理,固相仅为液相提供钛硅物种。先在液相中形成低钛含量的TS-1分子筛粒子,随着粒子逐步长大,其余钛物种逐步进入已经形成的MFI骨架中。4.进一步将气溶胶技术与固相晶化体系结合,通过气溶胶辅助固相晶化方法成功合成出TS-1沸石。对合成条件的研究结果表明:TPAOH/Si≥0.1均能合成出TS-1分子筛,较低的干燥温度有利于TPAOH和水分的保留,获得高结晶度的产品。在晶化48h的条件下,温度≥150℃可以获得高结晶度、高催化性能的TS-1分子筛。在不同硅钛比TS-1反应性能研究中,Si/Ti = 60的TS-1分子筛具有较高的结晶度,表现出最好的反应性能。与传统水热合成相比,此方法显示出以下特点:(1)晶化结束后无需进行固液分离和洗涤过程;(2)可有效提高沸石产品的收率;(3)所需反应釜的体积大幅度降低。TS-1的晶化过程研究表明此合成方法的晶化过程为固相晶化机理。