【摘 要】
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氢是一种高效洁净的能源载体,为人类根本性解决能源与环境问题提供了一种理想的替代能源方式。电解水是一种洁净、简便的制氢技术,其涉及阴极析氢（HER）和阳极析氧（OER）两个半反应。降低两个反应的过电位,即降低电解能耗是发展电解水技术的核心课题。贵金属铂（Pt）具有优异的HER催化活性,被公认为最具代表性的HER电催化剂,但因储量有限,材料成本过高,其规模化应用受到严重制约。近年来,各国学者围绕研发高
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氢是一种高效洁净的能源载体,为人类根本性解决能源与环境问题提供了一种理想的替代能源方式。电解水是一种洁净、简便的制氢技术,其涉及阴极析氢（HER）和阳极析氧（OER）两个半反应。降低两个反应的过电位,即降低电解能耗是发展电解水技术的核心课题。贵金属铂（Pt）具有优异的HER催化活性,被公认为最具代表性的HER电催化剂,但因储量有限,材料成本过高,其规模化应用受到严重制约。近年来,各国学者围绕研发高活性非贵金属催化剂开展了大量研究,在发展改性方法、拓展材料研究范畴、优化成分设计及纳米结构调控等方面取得了积极进展。但总体而言,目前HER电催化剂研究仍以经验尝试型为主导,现有非贵金属催化剂的碱性HER活性仍普遍偏低。而在已知的各类催化相中,VIII族非贵金属氮化物、磷化物因拥有“类Pt”的HER催化活性及良好的导电性而成为关注的热点。基于此研究现状,本文以泡沫Co负载的钼酸钴/氮化钴、钼酸钴/磷化钴纳米结构异质结为研究对象,重点围绕高活性、低成本碱性HER催化剂的设计与制备、催化剂相物组-结构-性能的关联性等科学/技术问题展开研究,取得主要进展如下:（1）采用水热法在泡沫Co表面生长具有三维纳米花球结构的CoMoO4·n H2O前驱体,后经氮化处理制得Co2N/Co N/Co2Mo3O8/CF异质结电催化剂。该催化剂中Co2N/Co N以细小纳米颗粒形式弥散分布于富含Co空位的Co2Mo3O8表面,其中Co2N/Co2Mo3O8组合构成碱性HER协同催化活性位;Co2Mo3O8基体的缺陷结构及其表面分布CoxN的类金属导电性确保了电催化剂的良好导电性;此外,氮化过程中形成的Co2Mo3O8基体具有纳米孔结构,在提供丰富活性位的同时,进一步改善了催化剂的传质性能。测试结果表明:Co2N/Co N/Co2Mo3O8/CF电催化剂具有优异的碱性HER活性和良好的稳定性,综合性能达到同类催化剂的顶级水平,可与商业化Pt/C电催化剂相媲美。例如,其达到10 m A cm-2所需的过电位为25 m V;100 m A cm-2电流密度对应的过电位为93 m V;经50小时恒流测试(10 m A cm-2),其过电位波动幅度仅为±3 m V。该项工作采用简便合成方法同时优化了本征活性、活性位点数目、导电性及传质特性,凸显了多要素设计在高性能催化剂研制方面的重要性。（2）综合运用协同催化、结构纳米化、缺陷工程等改性策略,设计了泡沫Co负载的具有三维分级纳米结构的Co P3/CoMoO4-x/CF整体式电催化剂,并采用简单的水热结合磷化方法制备了目标催化剂。Co P3/CoMoO4-x组合构筑了碱性HER协同催化活性位,其中CoMoO4-x促进水分子解离,Co P3则对氢原子复合脱附起催化作用;Co P3纳米颗粒均匀分布于多孔结构的CoMoO4-x纳米片表面以及三维分级纳米结构的构筑,有助于提供丰富的活性位点并确保其良好的反应物可及性;同时,CoMoO4氧缺陷结构的形成及Co P3的类金属导电性,有助于改善电催化剂的传荷动力学。Co P3/CoMoO4-x/CF整体式电催化剂具有较高的碱性HER催化活性和良好的稳定性,其达到10 m A cm-2电流密度所需过电位为54 m V;Tafel斜率为52 m V dec-1;在10 m A cm-2条件下经48小时恒流测试,过电位波动幅度仅为±2 m V。
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