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钙钛矿太阳能电池在近十年来成为了光伏领域的一个研究的热点,其光电转换效率已经达到了25.2%。稳定性、大面积工业化的制备方式是目前制约着钙钛矿太阳能电池的商业化的关键因素。目前制备钙钛矿太阳能电池主要是使用溶液法,溶液法具有操作简单且易调控的优点,但其在制备过程中会产生大量剩余的有毒溶剂,不利于大规模的商业化生产。气相沉积法是一种成熟的工业化制备半导体材料与器件的工艺,适合规模化的生产,同时避免了溶液法制备带来的弊端。但是气相法制备的器件的最高光电转换效率目前只有20.13%,相比溶液法有一定的差距,其根本原因是气相法在材料结构调控上无法如溶液法一样便捷、精准。因此,本论文工作针对气相制备中钙钛矿薄膜结构的维度调控这一问题,通过新工艺开发,以及由此产生的钙钛矿层结构、光电特性及载流子传输规律的研究来探索气相沉积法中薄膜结构及性能的调控规律,探索进一步提高材料及器件性能的途径。研究内容及成果包含以下三个方面:(1)基于FTO/TiO2/MAPb I3/spiro-OMe TAD/Au结构,比较不同纯度Pb I2制备的器件的效率差异,发现当Pb I2纯度从98%提升到99.999%,器件的转换效率从14.65%提高到17.8%,说明气相沉积中,Pb I2纯度对提升器件效率作用明显。(2)针对目前气相法难以进行钙钛矿结构维度调控的问题,发展了混合气相沉积法用于钙钛矿薄膜结构维度的调控。研究中我们使用BAI(CH3CH2CH2CH2NH3I,丁基碘化胺)与MAI(CH3NH3I,甲基碘化胺)的混合蒸汽与Pb I2薄膜反应,通过控制BAI与MAI的化学质量比成功实现了n为1,2,3,4,5的二维钙钛矿薄膜的指标,并制备光伏器件。(3)基于混合气相沉积法,使用PEAI(C6H5CH2CH2NH3I,苯乙基碘化胺)与MAI的混合蒸汽与Pb I2薄膜反应,通过控制PEAI与MAI的化学质量比实现了钙钛矿薄膜结构与带隙的调控,制备出高质量的混维钙钛矿薄膜。基于该混合钙钛矿薄膜的光伏器件转换效率最高达到18.08%,在55%湿度环境下放置一个月,还能维持在87%的初始效率。通过对其载流子的瞬态运动和空间分布行为进行分析,我们发现三维结构中少量的二维结构有助于载流子的分离以及输运。