水介质中C60纳米晶体颗粒的光化学反应活性研究

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纳米技术的迅速发展在带给人类生产和生活巨大变化的同时,其潜在的环境负效应也引起了人们的广泛关注。纳米材料可以通过点源或非点源的途径释放进入到水环境中,其累积浓度随着纳米材料市场的逐渐增大、生产费用的逐渐降低和新产品的不断研发而逐渐增大。富勒烯(fullerene)是被广泛应用在物理化学、材料科学和生物医学等领域的碳纳米材料之一。在种类繁多的富勒烯家族中,C60由于其奇特的物理、化学特性和结构的稳定性,是目前世界各国研究的一种新型纳米材料,其环境安全性日益受到关注。本论文依托国家自然科学基金课题(No. 20907030),以C60为模型碳纳米材料,研究了其在水介质中的光化学反应活性特征,为深入认识其在环境中的迁移转化特性及生物生态效应提供理论依据。论文主要针对水介质中C60所形成的C60纳米晶体颗粒(nC60)的光化学反应活性进行了三个方面的研究工作:1.采用甲苯置换法及水溶液长期搅拌法制备nC60,并通过透射电子显微镜、动态光散射、和Zeta电位等手段对制备的nC60进行表征;2.探究水介质中nC60的光化学反应活性特征,以及表面活性剂,包括非离子表面活性剂TX-100、TX-405,阳离子表面活性剂CTAB和阴离子表面活性剂SDS及天然有机物(腐植酸)对nC60的光化学反应活性诱导特性和诱导机制,并探索了扩散状态对nC60光化学反应活性产生的影响;3.研究了水介质中nC60对过氧化氢和超氧阴离子自由基参与反应的作用以及环境因素对此作用的影响。论文研究结果表明:1.采用甲苯置换法和水溶液长期搅拌法能够成功制备出nC60。表征结果显示,水介质中nC60呈负电性,表面电位为-46mV,平均粒径约为115nm;2.对nC60的光化学反应活性特征及诱导特性的研究表明,水介质中nC60失去了其在分子态时所具有的光化学反应活性,而非离子表面活性剂TX-100能够诱导其恢复光化学反应活性,且诱导作用与其对nC60的包裹、再分散作用有关;3.在光照条件下,水介质中nC60能够对过氧化氢和超氧阴离子自由基参与的反应产生促进作用,且此作用会受到pH、光照等环境条件和nC60浓度的影响。本课题研究发现了水介质中C60纳米晶体颗粒能够被其共存物质诱导而恢复光化学反应活性,同时对某些氧自由基参与的反应有促进作用,对深入理解其在环境中的生物毒性及迁移转化归趋机制具有重要意义。
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