随着可穿戴电子设备的快速发展,对新型柔性储能器件的研发工作已经刻不容缓,而柔性超级电容器凭借其功率密度高、充放电速度快、循环寿命长等优势得到了广泛关注。传统超级电容器难以实现柔性的主要原因在于电解质无法满足柔性器件结构的需求,而水凝胶具有独特的三维网络多孔结构和良好的柔韧性而成为柔性超级电容器电解质的理想候选者。此外,水凝胶的三维网络结构也为离子迁移提供了丰富的传输路径,导电水凝胶具有出色的离子电导率,展示了其应用于柔性超级电容器电解质的巨大潜力。但水凝胶本身也存在着力学性能差、易失水、缺乏自愈性、缺乏粘附性、工作温度范围窄等不足。本文设计并制备了一系列包括阻燃性、热响应性、自愈性、粘附性和抗冻性等多种功能的海藻酸钠基离子导电水凝胶,不仅可以用作电解质部分组装成新型的柔性超级电容器,还将该超级电容器与水凝胶应变传感器组装,设计成一体化的自供电无缝集成传感系统,实现了水凝胶基可穿戴电子设备的集成。主要内容如下:第一,为解决热失控引发的安全性问题,本部分以海藻酸钠为基础骨架,引入丙烯酰胺和丙烯酸进行自由基聚合,成功制备了可实现双重安全保护的海藻酸钠基离子导电水凝胶。该水凝胶具有较高的断裂伸长率（1578%）和拉伸强度（0.24MPa）、热响应性、良好的隔热和阻燃性能（LOI=46%）。利用该水凝胶的UCST特性和阻燃性可实现双重安全保障:将其应用于温度警报装置,当温度高于转变温度时,该装置会发出警告;将其作为电解质应用于柔性对称超级电容器中,当发生热失控甚至火灾时,因该电解质具有阻燃性,可以降低热失控的危害,最大限度地减少经济损失。同时此超级电容器在0.5 m A cm-2的电流密度下,具有510m F cm-2的放电容量,在234 m W cm-2的功率密度下,能量密度为62 m Wh cm-2,且该器件重复弯曲800次后容量保留率仍可达到92.3%,证明其具有良好的柔性和电化学稳定性。第二,为解决电解质易破损、电极/电解质界面接触不良导致电化学性能差的问题,本部分以海藻酸钠为基础骨架,引入丙烯酸和单宁酸,在三价金属铝离子(Al3+)与羧基的相互作用以及多重氢键协同作用下,通过自由基聚合法制备了具有自愈性和粘附性的离子导电水凝胶。该离子导电水凝胶具有一定的机械强度（断裂伸长率为1304%,拉伸强度为71.8 k Pa,在70%的应变压缩下,压缩强度为53 k Pa）。其对多种基质都具有较好的粘附性且重复性好,对猪皮的粘附性最高为38 k Pa。以该离子导电水凝胶为电解质的柔性对称超级电容器具有优秀的储能性能:在0.5 m A cm-2的电流密度下,比容量为547 m F cm-2;能量密度为65.5 m Wh cm-2时,功率密度为250 m W cm-2;稳定的循环性能（充放电循环6000次后,容量保留90%）和高库伦效率（约100%）。对超级电容器进行5次切割/愈合循环后,容量保持98.5%。第三,为解决电解质易失去水分而导致电化学性能变差和在低温下无法使用的问题,在第二部分工作的基础上,将溶剂改为水/乙二醇混合二元溶剂体系,同样以海藻酸钠和丙烯酸为主体,引入单宁酸和Al3+,通过各组分之间的多重氢键和配位相互作用,通过自由基聚合法制备了自愈合、自粘附、抗冻和保湿的导电水凝胶。该水凝胶具有良好的自愈性能和较高的机械性能（断裂伸长率为973%,拉伸强度为55.74 k Pa）,优异的抗冻性和保湿性,对多种类型的基质具有较好的粘附性。基于该水凝胶电解质的柔性对称超级电容器,具有较高的电化学性能,在0.6 m A cm-2的电流密度下比容量为302 m F cm-2,在252.87 m W cm-2的功率密度下表现出29.84 m Wh cm-2的能量密度,5000次充放电后仍保持初始容量的93.2%。对电解质进行切割/愈合循环后,电化学性能保持稳定,在-50℃的温度下该超级电容器仍可正常工作,极大地拓展了柔性超级电容器的应用前景。第四,为解决柔性超级电容器和柔性传感器集成设备不够轻巧、便携的不足,设计了一个水凝胶基自供电一体化集成传感系统。以海藻酸钠为基底,将丙烯酰胺和丙烯酸作为单体,二价锌离子(Zn2+)作为导电离子,利用Zn2+和羧基的离子配位相互作用和氢键的协同作用,通过自由基聚合法制备了具有优异机械性能（断裂伸长率为1425.07%,拉伸强度为0.345 MPa）的双网络离子导电水凝胶。该水凝胶电解质组装成柔性不对称超级电容器,具有优异的储能性能,电压窗口拓宽至2.2 V,在电流密度为0.6 A g-1时,比容量为691.99 F g-1,功率密度为530.46 W kg-1时的最大能量密度为310.75 Wh kg-1,具有良好的循环稳定性和库仑效率。同时,该超级电容器表现出优异的柔性,电化学性能稳定,可以更好地为自供电一体化集成传感系统供能。该水凝胶组装的应变传感器具有高应变灵敏度（GF=3.32）、快速响应（165 ms）和优秀的耐久性以及低至0.5%的应变检测限,可以检测人体手指、手腕、手肘、膝盖等部位的动作。超级电容器的容量高、自放电时间长,可用于长时间的持续供能（＞2.9h）,将其与应变传感器集成为无需外部导线的、更轻质、便携的一体化自供电传感系统,该系统可实现对不同应变、人体动作和发音的检测。