竹活性炭负载催化剂UV/VIS光降解甲醛的研究

来源 :中国林业科学研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zingerler
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吸附技术与光催化技术在甲醛水污染治理方面均表现出各自的优势,但二者又存在不足之处。本论文利用竹活性炭(BAC)的强吸附性和二氧化钛(TiO2)的光催化氧化性二者的协同作用,对水溶液中的甲醛进行处理。在综述国内外研究的基础上,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,采用浸渍法将TiO2负载于竹活性炭的表面,研制了一种以竹活性炭为基质负载TiO2的复合紫外光催化剂(TiO2/BAC),同时制备了铂、氮共掺杂的可见光响应型催化剂(Pt/N/TiO2/BAC),并考察二者对水溶液中甲醛的光催化处理效果。主要内容和研究成果归纳如下:1、BAC以及TiO2/BAC的制备。以竹子为原料,通过磷酸活化法制备不同孔径和比表面积的系列竹活性炭(BAC)作为载体。通过溶胶-凝胶法制备TiO2/BAC,并用其降解水溶液中的甲醛。结果表明,竹活性炭吸附和TiO2光催化降解的协同效应使TiO2/BAC光催化剂对水溶液中甲醛的处理效率显著提高,其去除效果明显优于单一BAC、单一TiO2以及二者的混合物(按照复合催化剂中二者的比例进行混合)。对制备得到的光催化剂进行结构表征,N2吸附结果表明TiO2的负载使得活性炭的比表面积、孔容都有一定的减少;SEM分析表明TiO2在活性炭表面的负载是杂乱无章状的;XRD分析表明制备所得催化剂晶型为锐钛矿型,并且活性炭的添加使TiO2晶粒粒径有所减小;FT-IR分析显示TiO2在活性炭表面负载是通过化学键(Ti-O-C)的形式结合。2、光催化剂TiO2/BAC的催化活性研究。研究了活性炭性质、光源、预吸附时间、催化剂添加量、甲醛溶液初始浓度及pH值等对光催化剂催化活性的影响,并考察了催化剂的重复使用性以及分离性能。实验表明:比表面积较大,孔径分布适合(平均孔径位于2 - 3nm之间)的竹活性炭为载体,制备得到的复合光催化剂活性较高;TiO2光催化降解反应在紫外光下响应,并且降解效率随紫外光强增大而增加;适当的预吸附时间可以促进光催化反应进行,更好地发挥吸附与光催化的协同作用;对pH值的考察表明,溶液中H+、OH-离子的增加均有利于甲醛降解率的提高;催化剂的添加量为1.0 g,甲醛初始浓度为5 mg·L-1,TiO2负载两次时,光催化反应持续480 min后,甲醛降解率最高可以达到95 %以上;实验制备得到的负载型光催化剂TiO2/BAC具有良好的重复使用性,重复使用4次后降解率仍大于90 %,并且易于分离;动力学研究表明TiO2/BAC紫外光催化去除水溶液中甲醛的反应符合朗格缪尔-欣伍动力学方程,为一级反应。3、Pt/N/TiO2/BAC的制备与表征。SEM分析显示Pt、N共掺杂有利于TiO2在活性炭表面分散。XRD分析表明,N、Pt的掺杂不会改变TiO2的晶型类型,N掺杂可以抑制TiO2由锐钛矿相向金红石晶相的转变,同时有助于减少TiO2的团聚,Pt的掺杂对催化剂晶粒粒径影响不明显。FT-IR分析结果表明催化剂表面生成了Ti-O-N化学键。XPS分析表明,N、Pt通过化学键与TiO2相结合,部分N原子可能在热处理过程中进入了TiO2晶格,Pt掺杂在催化剂表面形成了聚集电子中心Pt0,Pt0也是表面活性位;O1s的XPS谱图拟合峰说明有氧空位存在。UV-Vis分析结果表明:N的掺杂可拓宽TiO2的光吸收范围;Pt的掺杂使TiO2光催化活性增强。4、Pt/N/TiO2/BAC的可见光催化活性考察。考察了掺杂对活性炭吸附性能的影响以及热处理温度、Pt掺杂量等对其光催化活性的影响。实验结果表明:Pt、N的掺杂使活性炭吸附能力下降;Pt、N共掺杂有利于将TiO2/BAC光催化的响应范围扩展到可见光区域,并具有较高的光催化活性。热处理温度为500℃,Pt掺杂量为1.0 %时,降解效果最好,反应进行315 min后最高降解率达到64.01 %,为同等条件下TiO2/BAC对应甲醛除解率的2.6倍,且分离性好,有利于催化剂的回收利用。
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