【摘 要】
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太赫兹波具备穿透性强、光子能量低、光谱信息丰富等显著特点,在基础物理研究、材料表征、生物传感、太赫兹通信以及环境科学等诸多领域具有广泛的应用前景。自然界中缺乏能
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太赫兹波具备穿透性强、光子能量低、光谱信息丰富等显著特点,在基础物理研究、材料表征、生物传感、太赫兹通信以及环境科学等诸多领域具有广泛的应用前景。自然界中缺乏能对太赫兹波有效响应的材料是长期以来制约太赫兹相关研究的主要障碍之一。近年来兴起的低维材料具备与体态材料不同的力学、热学、电学和光子学方面的物理性质,有望解决太赫兹波段的材料匮乏问题。而低光子能量的太赫兹波段能够区分低维材料内不同类型的元激发,包含材料的红外活性声子模式,在研究二维材料载流子性质方面具备其他波段难以替代的价值。在本文中,我们对二维过渡金属硫族化合物和铯铅溴钙钛矿量子点两类典型低维材料在太赫兹波段的介电特性和器件应用进行了实验研究。具体的研究成果总结如下:1.搭建了基于光电导天线的高灵敏度太赫兹时域光谱探测系统。系统的光谱探测范围为0.1~2.5 THz,时间分辨率优于100 fs,频谱分辨率为0.05 THz,峰值动态范围优于65 dB。借助该系统,我们相继完成了硫化钨纳米片和铯铅溴钙钛矿量子点的折射率、消光系数、复介电常数和电导率等重要介电参数测试和硫化钨/硅异质结太赫兹调制器的性能表征。2.将液相剥离材料制备技术与太赫兹调制技术相结合,首次在实验上制备了硫化钨纳米片/硅异质结结构的光调控太赫兹调制器。在20 mW的低光激发条件下,异质结器件的调制深度分别超过石墨烯太赫兹调制器和硅衬底的2倍和10倍。由于克服了化学气相沉积法在过渡金属硫族化合物制备的覆盖率限制,该器件的调制深度(94.8%,470 mW)和调制速度(>3 kHz)均优于报道的同类型太赫兹调制器。硫化钨材料的高电子迁移率和结区附近光生电子空穴对在两种材料间的空间分离机制是该器件具有优良太赫兹调制性能的主要原因。进一步实验表明,这类液相剥离法制备的太赫兹调制器具备对太赫兹偏振不敏感、制备流程简单和可重复性等特点,具有实际应用的显著优势。3.对铯铅溴钙钛矿量子点溶液在0.1~2.0 THz频率内的介电特性进行表征,结合有效介质理论,计算得到量子点在0.5 THz频率的介电常数实部和虚部分别为11.7和5.1。该数值大于普通半导体的介电常数值,反映量子点中载流子之间的强库伦相互作用。利用Drude-Lorentz模型对溶液介电常数谱进行拟合,发现量子点溶液中等离子体频率接近于0,自由载流子吸收可以忽略不计,量子点溶液对太赫兹波的主要吸收机制为声子共振吸收。在此基础上,对黑暗和光激发条件下量子点溶液对太赫兹的吸收谱进行对比研究,研究结果表明,量子点中束缚态激子具备类似原子的离散能级,是无法对测试谱范围内低光子能量的太赫兹波产生有效响应的主要原因。该工作揭示了利用太赫兹波研究量子点材料内载流子性质的潜力与价值。
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