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联苯类化合物是一种重要的有机化工原料,广泛应用于农药、医药、染料、液晶材料等领域,可以用来合成载热体、乳化剂、荧光增白剂、合成树脂、药物活性剂、增塑剂、保鲜防腐剂,还可以用于制造燃料、工程塑料和高能燃料等。随市场需求的迅速增长,其发展前景广阔。Ullmann-type偶联反应是将卤代苯直接偶联合成联苯。在碳-碳键偶联反应中,是合成联苯类化合物最简单的方法之一。本论文首次将Pd-Au双金属催化剂用于Ullmann-type偶联反应,研究了催化剂中Pd-Au比例、反应物浓度、溶剂、碱的种类、碱的用量对Ullmann-type偶联反应的影响。Pd-Au双金属催化剂与其单金属催化剂相比较,双金属催化剂在稳定性、对反应的催化活性、选择性和降低反应条件方面上都要优于单金属催化剂。与文献相比,我们的Pd-Au/HT双金属催化剂性质稳定,可回收利用;反应条件温和不需要惰性气体保护,反应温度较低(40℃),常压下就可以发生反应;反应无副产物生成,目标产物收率可达100%。1.以共沉淀法制备了镁铝水滑石,通过XRD、N2吸附-脱附、TG-DTA等表征手段研究了镁铝水滑石的性质。结果表明,共沉淀法制备的镁铝水滑石呈现六方晶型的结构;有较大的比表面积,约为121m2/g;平均粒径为54.00nm;具有柱状堆积孔,平均孔径约为10nm。2.以水滑石为载体用液相还原法负载了Pd(0)和Au(0),制备成Pd-Au双金属催化剂。考察了Pd-Au/HT在Ullmann-type偶联反应中的催化性能。运用XRD、TEM、XPS、UV-vis等技术对催化剂进行了表征。结果表明,水滑石上负载的Pd和Au均为零价钯。在Ullmann-type偶联反应中,Pd-Au/HT催化剂中起到催化活性的组分是Pd(0),Au(0)通过协同效应(ensemble effects)和配合效应(ligand effects)与Pd(0)相互作用,增强了Pd(0)的催化活性。Au原子与Pd原子之间存在相互作用形成合金。3.固定Pd和Au占载体水滑石的总质量为3%,发现当Au负载量的增加而Pd负载量减少时,Ullmann-type偶联反应底物的转化速率提高。将3%Au/HT、3%Pd/HT、0.1%Pd-2.9%Au/HT、0.2%Pd-2.8%Au/HT、0.5%Pd-2.5%Au/HT、0.8%Pd-2.2%Au/HT、1.0%Pd-2.0%Au/HT、1.5%Pd-1.5%Au/HT、2.0%Pd-1.0%Au/HT等一系列催化剂用于Ullmann-type反应中发现,0.1%Pd-2.9%Au/HT催化效率最高,溴苯在2h内转化率达到100%;氯苯在22h内转化率达到100%;4-三氟甲基溴苯在4h转化率达到100%;对溴甲苯在2h内转化率达到100%。