柴油机后喷燃烧微粒理化特性的演化规律及氧化机制研究

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后喷策略及燃料特性等因素对柴油机燃烧过程中微粒理化特性影响很大,而微粒的理化性质又会影响微粒氧化反应活性。因此,研究后喷燃烧过程中缸内微粒的理化性质的演变规律及不同燃料对其的影响规律,对进一步认识柴油机缸内微粒的形成历程和减少颗粒物(Particulate matter,PM)的排放具有深远意义。本文基于全气缸取样系统,应用TEM图像解析、Raman光谱、FT-IR光谱、XPS和TGA等分析测试技术,开展了柴油和生物柴油在不同后喷策略(近后喷及远后喷)下缸内碳烟质量浓度、微粒的形貌、纳观结构、表面官能团等理化性质的演变规律以及后喷条件下微粒的氧化机制的研究,取得的主要研究成果如下:根据后喷燃烧过程中soot质量的变化特点,后喷燃烧过程划分为四个燃烧时期:准备期、燃烧初期、燃烧中期及燃烧末期。燃烧准备期缸内soot质量浓度受燃油后喷影响极小;燃烧初期后喷燃油迅速燃烧产生大量微粒,soot质量浓度迅速上升且达到最大值;燃烧中期soot质量浓度快速下降;燃烧末期微粒氧化速率变慢,soot质量浓度下降速率减小。与相同燃油喷射总量的单主喷策略相比,近后喷有利于减少soot、PM质量浓度排放,而远后喷不能明显减小soot排放,反而导致PM排放有所升高。燃用生物柴油时,相同后喷策略燃烧过程中soot,PM质量浓度与燃用柴油时相比更小。柴油机后喷燃烧过程中微粒的形貌与后喷策略及所用燃料无关,都具有分形特征。柴油、生物柴油后喷燃烧过程中微粒的分形维数分别介于1.521.89、1.601.99之间,且呈燃烧准备期增加,初期减小,中期及末期再增加的演变规律,最小值出现在燃烧初期到中期阶段。与燃油喷射总量相同的单主喷工况相比,后喷工况形成微粒的结构较为“紧密”,分形维数更高。相同后喷策略下,生物柴油微粒的分形维数大于柴油微粒。后喷燃烧过程中柴油微粒基本碳粒子粒径呈类似高斯分布,平均粒径介于17.322.1nm之间,且随着后喷燃烧过程的进行呈单调递减的变化趋势。与柴油微粒相比,相同后喷策略下的生物柴油微粒基本碳粒子平均粒径较小,介于16.020.1nm之间。后喷燃烧过程中微粒的平均微晶尺寸随着燃烧进行呈现燃烧准备期增加、初期减小、中末期再增加的变化趋势,而平均层面间距和微晶曲率整体变化趋势则与之相反。生物柴油微粒微晶尺寸较柴油微粒小,但微晶层间距和微晶曲率较大。此外,Raman光谱IG/ID1的变化规律与微晶尺寸的变规律呈近似线性关系,验证了微粒微观结构特征参数提取结果的准确性。后喷燃烧过程中微粒表面脂肪族C-H官能团当量浓度(IC-H/IC=C)随着随着燃烧进行呈现燃烧准备期减小、初期增加、中末期再减小的变化趋势。近后喷燃烧过程中,微粒表面C-OH和C=O官能团浓度均呈“双峰”变化趋势,峰值分别在后喷燃烧准备期到初期阶段及燃烧中期到末期的阶段。远后喷呈“单峰”变化趋势,峰值出现在燃烧初期到中期阶段。相同后喷策略下,生物柴油燃烧过程中脂肪族C-H、C-OH和C=O官能团浓度高于柴油。柴油和生物柴油后喷燃烧过程中微粒的表观活化能整体呈增大变化趋势,其值分别在128.56174.21 kJ/mol和121.35163.44 kJ/mol之间变化。微粒纳观结构和脂肪族C-H官能团是影响微粒氧化活性的主要因素,而微粒形貌及含氧官能团对微粒氧化活性的影响较小。后喷能有效提高缸内微粒的氧化速率,近后喷策略对缸内微粒氧化速率的促进作用明显高于远后喷策略。燃烧过程中微粒存在外部表面氧化和内部氧化两种模式。与相同燃油喷射总量单主喷策略相比,后喷燃烧过程中微粒内部氧化模式所占比例更大。燃料的差异对微粒氧化速率影响很大,生物柴油微粒氧化速率及内部氧化模式所占比例高于柴油微粒。
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