随着新能源电动汽车和储能电站的快速发展,磷酸铁锂电池的用量正在急速增长,目前磷酸铁锂电池退役量已经呈现出“井喷式”退役,亟待研究高效清洁的回收工艺,来实现资源的循环利用以及环境的保护。磷酸铁锂电池中的磷酸铁锂正极材料是价值最高的组分,当前从磷酸铁锂正极材料中回收锂工艺已经十分成熟,然而对于产生的提锂渣的资源化利用水平制约了磷酸铁锂的闭环回用。本论文以磷酸铁锂电池提锂渣的高值化为目标,针对提锂渣中杂质金属种类多、含量高的情况,重点开展了磷酸混合酸选择性浸出再生电池级磷酸铁和提锂渣酸浸液选择性沉淀磷酸铁的研究,综合运用吉布斯自由能变、电位-p H以及沉淀溶解平衡曲线等揭示杂质金属的迁移转化机制以及电池级磷酸铁热力学形成规律。主要研究内容如下:（1）采用磷酸混合酸选择性浸出工艺去除提锂渣中的杂质金属,实现电池级Fe PO4的回收。其中,Ni、Cu、Mn等杂质元素的浸出率分别达到99.53%、98.08%和97.65%,而主要元素Fe和P分别为0.3%和1.6%,回收的Fe PO4（R-Fe PO4）符合中国电池级Fe PO4化工行业标准（HG/T 4701-2014）。浸出实验表明,用H3PO4处理有助于获得优良晶型的Fe PO4,而HCl的加入主要提高了金属杂质的浸出性能。回收电池级Fe PO4的最佳工艺条件为:1.5 mol/L H3PO4,H3PO4/HCl摩尔比为3:1,液固比为10 m L/g,在90℃的条件下浸出反应3 h。磷酸混合酸浸出动力学分析发现浸出反应的限速步骤为内扩散控制,Cu和Ni的活化能分别为17.41 k J/mol和12.02 k J/mol。借助吉布斯自由能变、电位-p H,揭示了提锂渣中杂质金属的浸出以及结晶Fe PO4的可行性。再生后的Fe PO4不但组成和结构得到了恢复,电化学性能达到了与商用材料相同的水平。（2）采用选择性条件沉淀技术从富含Al、Ni、Cu等杂质的提锂渣酸浸液中回收电池级Fe PO4。研究了温度、沉淀剂浓度、p H及时间的参数对于磷酸铁及杂质元素沉淀过程的影响规律。实验结果表明,温度以及p H对于Fe和Al、Ni、Cu的选择性沉淀影响显著。在沉淀温度60℃,p H=1,沉淀时间为1.0 h,Fe的沉淀率高达到94.0%,而Ni、Cu分别低至3.2%和2.9%,Al控制在9.7%。综合运用沉淀溶解平衡机制阐述了不同元素的沉淀规律,表明了杂质金属Al主要通过磷酸盐沉淀进入磷酸铁中,而Ni和Cu以杂质离子吸附在磷酸铁中。SEM、XRD等表明沉淀的磷酸铁与商用材料具有相同的形貌和晶型,另外电化学测试也表明回收Fe PO4和商用材料具有相近的电化学性能,在0.5 C循环100次下容量保持率达到94.3%。（3）分别从小试实验性能、技术经济核算以及碳排放等三个维度评估了两种技术应用前景。通过100 g实际样品的小试实验,研究了回收工艺再生磷酸铁的性能,并对其中杂质元素的含量进行定量分析。定向设计洗脱实验,研究不同杂质金属分别在稀酸、弱碱的去除规律,实验结果表明沉淀法得到的磷酸铁中Cu、Ni都低于30 ppm,而酸浸法中Cu、Ni高达77.8 ppm和87.5 ppm。绘制技术经济图,对每个回收工艺的药剂、能耗定量分析,并对废物处理费用进行评估,核算结果表明酸浸法工艺盈利$0.533 kg-1,而沉淀法工艺盈利低于酸浸法为$0.260 kg-1。基于生命周期评价思想,协同碳足迹综合计算,全面分析了各环节中能源、资源以及环境排放清单数据,计算出酸浸法的碳排放为沉淀法的62%。最后,基于产品的电化学性能、纯度、原料兼容性、碳排放和经济性5个维度,通过建立模型和绘制雷达图的手段分析不同类型的提锂渣应用场景。