铁基双金属纳米材料的制备及其对水中Cr(Ⅵ)和萘酚绿B的去除性能研究

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当前,重金属和金属复合染料是水体环境中两种主要的污染物,对人体和生态环境都会产生严重的危害。纳米零价铁材料因其较高的比表面积和反应活性对水中这两种污染物有强大去除能力,但自身的强磁性和易氧化的弊端限制了其实际应用的效果。为了克服这一弊端,我们选择介电强度高、电荷存储容量好的聚合物聚乙烯吡咯烷酮(PVP-K30)作为稳定剂,并痕量引入另一活性稍差的金属,通过水热法和液相还原法相结合成功地制备了 PVP-nZVI/Ni和PVP-nZVI/Cu两种纳米双金属复合材料。选择Cr(Ⅵ)和萘酚绿B作为重金属和金属复合染料的代表污染物,研究这两种复合材料的特性及对水中污染物的去除性能。本论文的主要研究成果如下:(1)通过SEM、TEM、XRD、TG、FTIR、BET和XPS等表征手段对合成的复合材料PVP-nZVI/Ni的形貌,组成,结构和稳定性等性质进行分析。SEM和TEM表征发现PVP-nZVI/Ni的表面形貌规则,呈链球状结构,粒径分布均匀。与零价铁相比,其分散性更好。XRD、TG、FTIR和BET分析表明制备的复合材料PVP-nZVI/Ni纯度较高,热稳定性较好,比表面积较大(272.50m2/g)。通过PVP-nZVI/Ni去除Cr(Ⅵ)后的XRD和XPS表征结果证明了去除过程发生了氧化还原反应。(2)在对复合材料PVP-nZVI/Ni去除水中的Cr(Ⅵ)性能的研究时发现:复合材料PVP-nZVI/Ni在较宽的pH范围下可以高效地去除水中的Cr(Ⅵ)。动力学实验表明PVP-nZVI/Ni可以20min内快速地去除Cr(Ⅵ),且这是一个以化学吸附为主导的,符合准二阶动力学模型的过程。热力学实验表明去除过程符合Langmuir等温线模型,在298K,pH=2时最大吸附量为400.0mg/g。通过表征和实验结果分析机理,发现PVP-nZVI/Ni去除废水中Cr(Ⅵ)的过程可分为吸附,还原和共沉淀,Fe0在这一过程起着至关重要的作用。综合实验结果表明复合材料PVP-nZVI/Ni在去除废水中Cr(Ⅰ)方面有极好的应用潜力。(3)通过对PVP-nZVI/Cu的表征分析以及去除水中萘酚绿B的实验发现:1)PVP-nZVI/Cu的分散性好,粒径分布均匀,纯度高。2)PVP-nZVI/Cu对萘酚绿B的去除速率快,去除能力高。3)去除过程符合准二阶动力学模型和Langmuir等温线模型,在298K时最大吸附容量为370.4mg/g。4)制备过程影响着实验结果,通过共沉淀法制备的PVP-nZVI/Cu 比顺序沉淀制备得到的PVP-nZVI/Cu有着更高的反应活性,对萘酚绿B去除性能更好。5)抗老化实验表明制备的复合材料PVP-nZVI/Cu可以在较长时间内稳定地存在大气环境中,不易被氧化,保持着较高的反应还原活性。综上,PVP-nZVI/Cu对水体环境的修复有着潜在的应用价值。
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