石墨烯具有良好的导电性和导热性,外来原子吸附掺杂和替换掺杂是有效调控石墨烯的电子性质的主要手段,对这些掺杂过程的研究有助于深入了解纳米体系的相互作用。石墨烯的比表面积很大,且质量轻,因此被认为是一种潜在的分子和金属原子的吸附载体,可以应用于储氢、催化等材料中。然而,纯石墨烯与氢气分子的相互作用太弱而难以在室温下实现有效的充放氢气;类似地,金属原子在石墨烯表面的团聚化也影响了功能材料的应用,金属原子吸附于石墨烯能够有效提高氢气分子的吸附能,但必须避免金属原子的团聚。石墨烯具有极其优异的力学性质和延展性,能承受高达25%的拉伸应变。应变可以改变石墨烯的活性,增强石墨烯与吸附的原子和分子的相互作用,可以有效的分散金属原子,并进一步调控金属原子与氢气分子的相互作用。金属原子吸附于双层石墨烯中通常能够显著增强吸附,有可能得到插层有序结构,从而拓展基于石墨烯的纳米电子器件的应用。本文基于第一性原理计算,包括范德华校正和声子谱计算,研究了钛(Ti)吸附于石墨烯的单空位及其储氢性能的应变效应,还研究了不同应变下3d过渡金属插层双层石墨烯的有序结构。无论是否对石墨烯施加应变,石墨烯的单空位的两侧各吸附一个Ti原子,吸附能都大于Ti金属的内聚能,因此Ti原子能分散于石墨烯表面。通过总能-应变曲线及声子谱分析,Ti@C17@Ti可以在高达15%应变条件下稳定。Ti@C17@Ti体系中,每个Ti原子最多能吸附3个氢气分子,根据氢气分子的吸附能与应变的关系,得到了化学势-应变的储氢相图。根据该相图,当应变超过8%时,随着氢气分子的化学势的升高,每个Ti原子吸附的氢气分子的数目能够从0直接变成3。当应变为15%时,在0.5个大气压下,氢气分子的脱吸附温度为300K,有可能实现室温下的储氢应用。对于3d过渡金属插层双层石墨烯,通过20多种覆盖度的形成能的比较,得到了化学势-双轴应变相图。结果表明,Co、Mn、Cu和Zn难以形成插层有序相,V、Fe、Co和Ni要在双轴应变超过7.5%时才可能出现插层有序相,而Sc和Ti在无论是否存在双轴应变都能出现插层有序相。根据双轴应变相图,对于Sc,我们发现四个有序相,对应的覆盖度分别为0.25、0.571、0.684和0.75。这四个相中,Sc原子层都是均匀分布的。对于Ti,有两个有序相,覆盖度为0.75时,Ti原子层也是均匀分布的,另外一个覆盖度为0.692的相中,Ti原子层是非均匀分布的。没有应变时,各种覆盖度(x)下的C2ScxC2都是没有剩余磁矩的,在10%双轴应变下,C8Sc3C8体系会产生应变导致的剩余磁矩。而无论是否存在应变,C8Ti3C8体系都是铁磁金属。我们还考虑了单轴应变对插层结构稳定性的影响,得到了相应的相图,对于Ti,扶手椅形方向与锯齿形方向的单轴应变的相图大致相同,在0~10%应变区间都只能出现C8Ti3C8相;而Sc沿扶手椅形方向的0~10%应变区间出现了覆盖度为0.571和0.684的两个相,而应变沿锯齿形方向时还出现了覆盖度为0.5的相。这些新的有序相的理论发现,为实验制备这类材料提供了理论指导和参考。