有机生物信息材料的设计、合成及其在光学治疗和检测领域的应用

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有机生物信息材料在生物信息分子检测,特别是在肿瘤治疗中得到研究和应用。基于相关材料开发的光热治疗和光动力治疗,具有极好的空间分辨率和非侵入性,对健康组织的伤害较小,相对于传统的化学疗法和放射疗法,光治疗展现出良好的应用前景。具有光热功能和光动力功能的无机纳米粒子由于其难以代谢性,存在未知的长期生物毒性而难以应用。因此制备生物毒性低、生物抗污性高并可代谢的相关材料具有重要的研究意义和应用前景。有机共轭半导体材料由于其结构丰富,易于调节、可修饰等优点而得到深入研究。在生物应用中,水溶性有机共轭材料因其分散性好、生物毒性小更受研究者青睐。本文基于材料的生物安全性,利用聚乙二醇、两性离子、小分子胶束等,制备具有高稳定性,生物相容性好的新型有机纳米治疗剂,具有通过尿液排泄从人体内清除的能力,以满足特定的诊断和治疗需求。论文的研究内容包括以下四部分:1、PEG链修饰吡咯并吡咯二酮的荧光/光声成像及其光热治疗基于聚乙二醇良好的生物相容性、非特异性吸附等特点,我们设计合成了PEG修饰的近红外材料。以吡咯并吡咯二酮为吸电子基团,三苯胺为供电子基团制备了具有D-A结构的共轭分子,利用点击化学得到DPP-PEG。通过控制聚乙二醇的分子量,DPP-PEG的数均分子量被控制在11454,因其分子量小于肾代谢阀值40000,使得材料具有良好的肿瘤富集效应,同时可以较为顺利的通过肾代谢。利用DPP-PEG的近红外吸收,我们成功的实现了近红外荧光成像、光热成像和光声成像引导的光热治疗。2、吡咯并吡咯二酮两性离子在光热/光动力协同治疗肿瘤中的应用两性离子具有比聚乙二醇更低的生物毒性和更低的生物抗污特性,不会产生非特异性吸附,已经成为人们的研究的热点。在本章中,通过ATRP成功的合成了聚二甲基胺乙基甲基丙烯酸酯并控制其分子量,利用点击化学反应将其修饰到近红外染料分子上,最后两性离子化制备了两性离子近红外分子DPP-SPMA。DPP-SPMA同样具有良好的生物相容性,低生物毒性,可以顺利通过肾代谢。由于两性离子具有光动力效应,可以有效的产生单线态氧,因此,我们得到了一种近红外荧光成像、光热成像和光声成像引导的光热治疗。研究发现光热/光动力协同治疗具有更好的肿瘤治疗效果。3、荧光双子表面活性剂的聚集行为及其光动力治疗肿瘤的应用在本章中设计合成了以共轭荧光分子噻吩-苯-噻吩为双子表面活性剂的联接链,在共轭链的两侧修饰亲水/亲油分子链,制备了疏水链长不同的季铵盐型荧光双子表面活性剂。通过紫外吸收光谱研究五个系列阳离子荧光双子表面活性剂在不同环境下聚集行为的变化,利用荧光发射光谱探索疏水链长度的不同对其临界胶束浓度的影响。并利用所制备的胶束实现了白光照射下的光动力肿瘤治疗。4、基于亲核试剂诱导电子转移的铜离子检测在本章中,我们发现芴苯交替共聚物在亲核性试剂中能够检测铜离子。这种芴苯交替共聚物结构中,不含与铜离子有配位作用的配体,仍然可以选择性的检测铜离子,具有优异的抗其他离子干扰的能力。为了研究其检测机理,我们合成了不同结构的芴苯交替共聚物,包括水溶性芴苯交替共聚物,研究发现部分二价铜离子被亲核试剂还原成一价铜离子,继而与周围溶剂形成一价铜离子复合物;然后,处于激发态的芴苯交替共聚物通过电子转移的机制发生了荧光猝灭。因此一价铜离子与亲核试剂形成的复合物才是这一体系真正的荧光猝灭剂。这种不含配体的荧光探针为铜离子的检测提供了一种新的方法和思路。总之,在本论文中我们设计合成了一系列生物毒性低、代谢能力强的光热、光动力治疗材料,包括非离子聚乙二醇、两性离子的近红外材料以及阳离子胶束。同时,我们研究了一种无配体的聚芴苯材料在亲核试剂中检测铜离子的机理。论文在可代谢生物信息材料方面做了一些探索,为进一步开拓具有应用意义的生物信息材料在生物医学领域的应用提供依据。
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