金刚石作为一种极限功能材料,在石油勘探、精密仪器加工、医疗、半导体等相关领域有着极大的应用价值。尤其是在半导体领域,金刚石更是因其具有超宽的禁带（～5.47 e V）、高热导率（120 W/cm·K）和高击穿电场（2×10~7V/cm）等优异性能,被誉为“终极半导体材料”。硼掺杂金刚石的导电性可以从高度绝缘到接近金属,用硼掺杂金刚石或金刚石薄膜制备的p型半导体器件已经实际应用于废水处理、医疗等方面。但是,受制于n型半导体金刚石的缺失,单一p型半导体金刚石难以制备更加复杂的电子器件。研究表明,在金刚石掺杂中引入氧元素可以改善金刚石的电学性能;硼、氧离子注入金刚石薄膜可实现n型导电。并且,在硼掺杂金刚石单晶研究中发现晶体表层中含有的硼氧复合杂质使得该表层呈现n型导电。这些研究表明氧元素在实现硼掺杂金刚石电学特性由p型向n型转变中起到了关键的作用。因此,开展富氧环境中硼掺杂金刚石的合成研究是极其必要的,这不仅对探索实现n型半导体金刚石的制备和应用有重要的意义,也对理解地球内部天然含硼、氧金刚石的形成机理有重要的科学意义。基于此,本课题提出在国产六面顶压机上采用温度梯度法进行不同含氧添加剂下硼掺杂金刚石的研究,具体实验内容和结论如下:1、在FeNi-C体系中使用无定形硼作为硼源合成金刚石单晶。结果表明,随着硼掺杂量的提高,晶体晶型会由六-八面体转变为八面体。硼掺杂量小于4wt.%时,生长速度总体呈现提高的趋势,但是晶体质量会有所下降;在硼含量为5 wt.%和6 wt.%时,已经不能合成高质量的金刚石晶体。拉曼光谱表明,随着硼掺杂量的提高,拉曼峰的峰位Xc向低能量方向偏移,同时半峰宽也呈现逐渐变宽的趋势,说明晶体内部应力增加,结晶度下降。在硼掺杂金刚石的拉曼光谱中出现了与金刚石声子态密度变化有关的吸收峰,说明在此掺杂量下合成了高浓度含硼金刚石。这为后续实验选取合适的掺杂量、合成条件以及性能对比提供了重要参考。2、在FeNi-C和FeNi-Ti-C体系中添加0-6 wt.%的B2O3合成金刚石单晶。结果表明,随着B2O3掺杂量的增加,合成腔体内的碳氧化物和氧气会使合成金刚石所需的P-T条件增加。红外光谱表明在FeNi-C体系中添加B2O3难以合成含硼金刚石,并且该体系下掺杂B2O3对金刚石内部的氮含量几乎不会产生影响。在FeNi-Ti-C体系中,钛的引入使得B2O3中的硼源和氧源得以释放,硼杂质掺杂进入金刚石晶格中。XPS测试发现在晶体表面出现了硼氧复合杂质,并且晶体内部也出现了与氧有关的峰,表明氧杂质掺杂进入了金刚石内部。通过实验进一步揭示了高温条件下Ti与B2O3反应生成硼、氧杂质的机制。尽管初步实现了硼、氧掺杂金刚石的生长,但是腔体内Ti杂质的引入,以及B2O3中硼、氧杂质比例的固定,均限制了不同比例硼、氧调控掺杂金刚石的生长研究。3、基于以上研究,我们进一步在FeNi-C体系中使用3 wt.%掺杂量的Ni2O3作为含氧添加剂为金刚石的生长构建富氧环境,然后在富氧环境中添加不同比例的无定形硼来调控金刚石单晶的生长。结果表明,合成的金刚石均为晶型完整、表面极少缺陷的高质量晶体。当Ni2O3和硼的掺杂量分别为3 wt.%和5 wt.%时,我们合成出了含硼氧复合杂质的高质量金刚石晶体。对该掺杂量下合成的大尺寸（6.5 mm）金刚石单晶利用四探针法进行电学测试,结果表明其表现出了p型半导体特性,载流子浓度达到了2.02×1018 cm-3。