纳米结构氧化铈负载Au催化剂的研究

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由于CeO2独特的氧化还原特性和高储氧能力,被认为是Au体系催化剂的优良载体。本文以不同形貌的CeO2为载体,采用沉积沉淀法制备负载型Au体系催化剂,并考察不同条件下制备的Au/CeO2催化剂对催化CO氧化的活性,主要研究内容如下:研究制备条件对Au/CeO2催化剂性能的影响:①制备一系列Au/CeO2催化剂,研究担载Au的过程中溶液的酸碱性对催化剂活性的影响。结果表明,溶液的酸碱性对催化剂活性有很大影响。②制备一系列不同Au担载量的Au/CeO2催化剂,研究发现催化剂的活性与Au的担载量不成正比,主要与Au的高分散性有关。③不同焙烧温度条件下制备一系列Au/CeO2催化剂,发现焙烧温度越高Au/CeO2催化剂的催化活性越低。④研究制备条件对Au/CeO2催化剂稳定性的影响,发现以纳米立方体结构CeO2为载体的Au催化剂稳定性低于在CeO2纳米棒担载的Au催化剂。而且发现在纳米棒结构CeO2载体上担载Au的催化剂稳定性随着Au含量的增加而增强。研究CeO2的纳米结构对催化剂催化性能的影响,主要讨论了以水热合成法制备的CeO2纳米棒、CeO2纳米立方体、CeO2纳米球和CeO2纳米多面体为载体的Au/CeO2催化剂的催化性能,发现在CeO2纳米棒上担载的Au催化剂活性最好。另外还利用沉淀法制备了CeO2纳米粒子和CeO2纳米孔,发现担载的Au体系催化剂也具有比较好的活性。由于铈锆复合氧化物具有较好的储放氧性能、高热稳定性和低温催化活性,受到了人们极大的关注。本文通过水热合成法制备了纳米棒状结构的不同Ce-Zr-O比例的固溶体,并制备一系列Au/Ce-Zr-O催化剂,研究表明Zr元素进入到CeO2的晶格内,提高了载体的氧化还原能力,但是担Au后的催化剂活性没有显著变化。近几年研究显示将Au纳米粒子担载在CeO2和MnOx载体上的催化剂对CO氧化反应显示了比较好的活性和高的选择性,而且具有较好的抗湿性。本文利用共沉淀法制备了不同Mn/Ce比例的载体,并制备一系列Au/Mn-Ce-O催化剂,结果发现尽管掺杂Mn物种能改善催化剂稳定性问题,但是由于他的引入,弱化了铈与活泼金属的相互作用,因而影响催化活性和选择性。
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