【摘 要】
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室温钠硫电池依靠钠负极和硫正极之间的两电子可逆反应进行能量的转化和储存。作为当代最先进的电化学储能技术之一,它兼有资源广泛且富足、原材料价格低廉、能量密度高等优点,尤其是具备大规模静态储能的发展前景。因而,室温钠硫电池的发展在近十年来备受科学界的关注。但是室温钠硫电池目前正处于研究的初期阶段,在走向实用化道路之前,仍有重重障碍和挑战。一方面,硫及其最终放电产物的低导电性、活性物质在电化学过程中剧烈
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室温钠硫电池依靠钠负极和硫正极之间的两电子可逆反应进行能量的转化和储存。作为当代最先进的电化学储能技术之一,它兼有资源广泛且富足、原材料价格低廉、能量密度高等优点,尤其是具备大规模静态储能的发展前景。因而,室温钠硫电池的发展在近十年来备受科学界的关注。但是室温钠硫电池目前正处于研究的初期阶段,在走向实用化道路之前,仍有重重障碍和挑战。一方面,硫及其最终放电产物的低导电性、活性物质在电化学过程中剧烈的体积变化以及中间产物的穿梭效应等问题极易造成正极的不稳定。另一方面,钠金属负极则面临着枝晶生长和体积浮动的问题,这给电池带来了安全性的威胁。在发展的早期,人们使用了各种纳米结构的碳材料帮助提高硫正极的导电性,限制多硫化物的穿梭,进而提高室温钠硫电池的性能。随着研究的深入,人们逐渐意识到仅仅依靠碳材料的微纳设计并不能完全克服硫正极的核心困难,因为碳材料本征的非极性特性导致了其对多硫化物的弱化学亲和力。相比之下,具有强极性的金属基材料则能够弥补碳材料这一缺陷,因为它们丰富的表面极性位点能够与极性多硫化物相互作用,调节其氧化还原行为,促进硫的可逆电化学转变。基于室温钠硫电池的诸多关键挑战,本论文在碳材料作为导电骨架的基础上引入金属氧化物/碳化物作为氧化还原媒介,调节硫的电化学演变行为,抑制多硫化钠的扩散和穿梭,提升硫的转化动力学。主要研究内容可以概括如下:1.首次将一种钠离子本征导体Nb2O5锚定在碳纳米棒载体上,然后将硫均匀地扩散到其中后作为储钠的正极材料。实验和理论结果显示Nb2O5与多硫化钠之间存在强烈的相互作用,Nb2O5能够通过Nb-S键和Na-O键将其固定在表面。同时,Nb2O5能够双向催化硫的转变,提升其电化学动力学,即:不仅加速多硫化钠向硫化钠的还原,还促进Na2S向硫的氧化。另外,原位XRD测试结果表明Nb2O5在催化过程具有高的相稳定性。将S/Nb2O5-CNR复合物组装钠硫电池后,它能在0.5 A g-1下循环600圈后贡献617 m A h g-1的高放电比容量。此外,当将Nb2O5-CNR载体材料扩展到钠硒电池后,依然能够辅助硒正极贡献出更高的储钠性能,表明了其应用的普适性。2.针对大多数金属氧化物电导率低、催化活性弱的问题,提出以硒掺杂剂修饰硫客体分子,V2O3负载到碳骨架上的主客体双重设计策略。V2O3负载到纳米碳宿主上可以帮助化学吸附多硫化钠,防止其扩散到负极。硒掺杂剂能够调节硫的电子结构,改善其电导率,提升硫转变的反应动力学。研究表明:在V2O3和硒掺杂剂的协同作用下,硫正极能够成功地避免多硫化钠中间产物的穿梭效应并获得更快的反应动力学。故而,Se S2/V2O3@C复合物正极在1 A g-1下循环700圈后能够输出405 m A h g-1的放电比容量。3.鉴于金属碳化物的高化学亲和力和高电导率,在碳骨架上原位生长纳米Fe3C作为硫的氧化还原加速器,增强室温钠硫电池性能。研究结果表明:纳米Fe3C对多硫化钠的扩散有着极强的抑制作用并且对其进一步沉积具有超高的催化活性。在纳米Fe3C含量低至4%的情况下,依然能够高效地促进硫正极的可逆还原转变。另外,通过理论计算探索了多硫化钠与纳米Fe3C复合体系之间的电荷转移机制。最终,Fe3C-HPC/S复合物在1.0 A g-1下循环900圈后可以展现373 m A h g-1的可逆放电容量。4.结合金属氧化物的强吸附作用和金属碳化物的强催化能力,设计了V2O3-V6C5异质结来修饰碳载体。V2O3、V6C5和碳宿主之间存在双重异质结,即三者呈梯度性相互耦合。研究结果表明:V2O3-V6C5异质结促进了多硫化物的吸附-扩散-催化转变,并且异质结能够促进载流子的快速传输。简而言之,当多硫化钠被吸附在V2O3表面后,会快速通过异质界面扩散到V6C5表面,进而被催化转变为硫化钠。当将S/V2O3-V6C5@PC复合物组装成钠硫电池时,它在1 A g-1下循环1000圈后仍然可以贡献超过500 m A h g-1的放电比容量。
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