论文部分内容阅读
世界各国工业化进程和人类活动加剧了CO2的排放,温室效应造成的生态环境问题日益突出,CO2捕集和转化利用迫在眉睫。聚焦CO2加氢合成甲醇工艺,针对现有催化体系反应效率较低的技术瓶颈,鉴于双金属氧化物催化剂特殊氧空位高温活化CO2机制,结合ZrO2和In2O3优异的CO2吸附加氢转化能力,论文提出采用微流控连续共沉淀法,开展In ZrOx固溶结构催化剂的制备、表征及性能评价研究工作。采用微流控连续共沉淀法,考察不同InZrOx双金属氧化物中In2O3固溶组分含量和制备方法、沉淀剂种类、焙烧温度、两相流速、老化时间及老化温度制备因素对催化剂物相组成和CO2加氢制甲醇催化性能的影响;以传统共沉淀法、浸渍负载法及物理共混法制得双金属氧化物为对比参考,借助XRD、XPS、HRTEM、DRUV-vis、N2 adsorption-desorption、O2-TPD、H2-TPR、CO2-TPD等分析表征手段,系统考察了In2O3掺杂量、沉淀剂种类及焙烧温度等制备因素对InZrOx双金属氧化物固溶体结构催化剂物化性质及催化性能的影响和研究了50%InZrOx催化剂构效关系;优化了微流控连续共沉淀制备的工艺条件和CO2加氢制甲醇的反应条件。结果表明,采用微流控连续共沉淀法,In2O3固溶组分含量50%,碳酸铵为沉淀剂,两相流速为20ml/min、80℃老化2h,500℃焙烧3h条件下,制得的50%InZrOx双金属氧化物固溶催化剂具有优异的CO2加氢制甲醇催化性能,在反应压力3MPa,温度320℃,GHSV=14400mlg-1h-1的反应条件下,CO2转化率、甲醇选择性及甲醇时空产率STY分别达到12.53%,89.43%和0.55gMeOH·h-1·gcat-1。