【摘 要】
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传统化石能源的过度使用不仅会造成严重的环境污染问题,同时也易引起能源短缺。因此具有高能量密度,且不会造成二次污染的绿色能源氢气逐渐成为关注焦点。半导体光催化技术因可以利用廉价的太阳能、空气和水,来解决我们面临的能源危机和环境污染问题,而得到广泛关注。作为最具代表性的有机物聚合物半导体可见光催化材料,层状二维聚合物石墨相氮化碳(g-CN)因原料易得、制备简便,且具有可见光响应以及环境友好等优点,而成
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传统化石能源的过度使用不仅会造成严重的环境污染问题,同时也易引起能源短缺。因此具有高能量密度,且不会造成二次污染的绿色能源氢气逐渐成为关注焦点。半导体光催化技术因可以利用廉价的太阳能、空气和水,来解决我们面临的能源危机和环境污染问题,而得到广泛关注。作为最具代表性的有机物聚合物半导体可见光催化材料,层状二维聚合物石墨相氮化碳(g-CN)因原料易得、制备简便,且具有可见光响应以及环境友好等优点,而成为明星催化材料。但是,用常规煅烧方法所制得的体相氮化碳,存在可见光吸收范围窄、表面积不高和光生载流子容易复合等问题,导致其可见光催化活性不高。本论文设计两种策略来提高g-CN的光催化活性:(1)通过高压热聚合的方式制备高结晶度g-CN;(2)热聚合具有含氧官能团的前驱体制备g-CN纳米片。本论文具体内容如下:第一部分:高压制备具有宽光谱响应的高结晶度氮化碳,明显提高其光催化产氢性能。用密闭的不锈钢反应釜为反应器,在高温高压环境中热聚合二氰二胺制备高晶化度氮化碳。我们系统研究了煅烧温度对氮化碳结构与可见光分解水产氢性能。结果发现:(1)常压g-CN样品的吸收带边仅为450nm左右,但是高压g-CN吸收带边可以拓展到接近600nm,可见光吸收性能显著提升;(2)550oC煅烧所得g-CN,高压催化剂可见光产氢活性是常压样品活性的7.8倍。高压样品的高可见光产氢活性,归因于g-CN的晶化度提高(缺陷减少)、层间距压缩和平面内氢键打破所致的可见光吸收增强和载流子分离迁移效率提高。第二部分:煅烧脒基脲制备大比表面积g-CN纳米片高效光催化分解水产氢。采用水热处理的方式,在二氰二胺分子中引入含氧官能团得到脒基脲,后通过热聚合的方式制得大比表面积g-CN纳米片(gC N-NSs)。gC N-NSs(脒基脲热聚合)的分解水产氢性能是体相g-CN(二氰二胺热聚合)的4.9倍,是其它gC N-NSs(尿素热聚合)的2.4倍。前驱体含氧官能团的引入,有利于减小热聚合过程中g-CN的层间π-π相互作用生成g-CN纳米片。gC N-NSs(脒基脲热聚合)的可见光分解水产氢活性显著提高,是由于其增大的比表面积,高效的载流子分离效率,以及导带负移等因素等共同作用的结果。
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