Ag/Fe2(MoO4)3及Ag/CoFe2O4复合材料的制备及其在电化学制氨中的应用

来源 :辽宁大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gloria2
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氨是最重要的化学品之一,因为它在化肥生产中具有巨大应用并可作为能源载体。氨的生产主要依靠传统的哈伯-博世高温高压工艺,能耗巨大,环境问题突出。近年来,电催化和光催化固氮法因其环保和经济的特点而成为实现氨绿色生产的主要方法。与传统的NH3生产路线相比,目前正在研究的几种基于液态、熔融盐、固体或由熔融盐和固相组成的复合电解质的电化学合成路线和常温常压条件下的电化学合成路线。有可能大幅减少能源输入(超过20%),简化反应器设计,降低设备的复杂性和平衡成本。所需原料氮气和水含量丰富,简单易得。反应所需电能采用太阳能等可再生能源。凭借这些优点,使得电化学催化合成氨得到了广泛研究。我们通过将Ag纳米粒子引入到Fe2(MoO4)3中,合成一种新的复合催化剂Ag/Fe2(MoO4)3。并通过对其及进行物理表征和电化学表征,得到了其最佳催化条件。Ag/Fe2(MoO4)3催化电极在0.1M Li2SO4(p H=2)的电解质溶液,在-0.3 V vs.RHE条件下,法拉第效率为19.64%,产率为5.78μg h-1mg-1cat.。Ag纳米粒子在调节Fe2(MoO4)3中起到了关键作用,Ag附近的Mo原子作为e NRR催化中心,降低了还原反应的反应能,抑制了析氢反应。所提出的调控策略将为贵金属修饰基底材料的高效N2-NH3转化以及其他具有挑战性的催化过程开辟新的途径。通过同样的方法将Ag纳米粒子引入到CoFe2O4中,制备了Ag/CoFe2O4催化电极材料。并对该催化电极进行物理表征和电化学表征,得到了其最佳催化条件。在常温常压下,Ag/CoFe2O4催化电极在0.1 M Li2SO4(p H=2)的电解质溶液中,在-0.4 V vs.RHE条件下,法拉第效率和产率达到了11.52%和3.87μg h-1mg-1cat.,并通过多次重复测试,证明了其具有良好的循环特性和稳定性。Fe原子有利于N2的吸附,而Co原子有利于后续产生的NHx物种脱附,Co和Fe在电化学合成氨过程中起到了协同作用,而Ag能抑制析氢反应速率,提高电极的电导率。凭借优异的催化性能、良好的稳定性和选择性,有望为电化学合成氨提供一些新的思路。
其他文献
在过去十几年里,有机-无机卤化钙钛矿太阳能电池(PSC)吸引了大量研究人员对其进行研究,其功率转换效率从2009年的3.8%提升到2021年的25.7%,有了显著提高。PSC的最常用的吸光材料是杂化卤化铅钙钛矿CH3NH3PbI3(MAPbI3),它具有良好的直接带隙(1.55 e V)。此外,MAPbI3还有着高载流子迁移率和高光吸收系数。但是MAPbI3只能对太阳光中的可见光作出良好的响应,而
学位
自动驾驶技术近几年发展迅猛,这也促进了实时定位与建图的发展。在特征丰富的环境中基于雷达的定位与建图算法研究成果丰富,但在特征一致的退化环境下,目前的算法点云会发生退化问题,定位精度较低,表现效果不佳,这限制了无人车在特殊环境下的自主行驶。本文针对这个现象,通过多传感器融合,进行了退化环境下以雷达为主、组合导航设备为辅的定位与建图研究。为了多传感器后续的融合,首先分析了使用传感器的数据采集模型,建立
学位
近年来,我国提出的“双碳”目标呼吁各行各业都要减少二氧化碳的排放,这对传统的石油能源领域提出更加严格的要求。为实现能源利用的低碳化、无碳化,发展氢能等更加清洁的能源迫在眉睫。而液态有机氢载体(如甲苯、二苄基甲苯、N-乙基咔唑等储氢体系)作为一种新型的储氢形式比传统的储氢方式(高压钢瓶储氢、低温液态储氢等)更为便捷与安全,有利于氢能的发展与大规模利用。但现有的液态储氢催化剂都是以负载型的金属纳米颗粒
学位
质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种清洁、高效的能源转化装置,被认为是当前最具有应用前景的能量转换设备之一。但PEMFC的商业化应用仍然受到许多关键性问题的制约,其中主要包括如何提高PEMFC输出性能与解决电池内部水管理问题,这二者均与燃料电池双极板息息相关。通过优化分布在双极板上的流道结构,一方面可以增强传质能力而提高PEMFC输出性能,另一方面可以实现液态水在流道中的高效传输和快速排出。本文
学位
新型二维纳米材料Ti3C2Tx(MXene)因其比表面积大、导电性好、易于功能化等特点在电化学领域常常作为催化剂被修饰至电极表面,但单独作为修饰电极材料,催化作用具有局限性,可将其与其他材料复合,提高修饰电极催化性能。离子液体(ILs)具有良好的萃取性、导电性、极低的挥发性和较宽的电化学窗口,是理想的电极修饰材料。将MXene与ILs共同构筑修饰电极,利用二者的协同作用能够更好地改善修饰电极的催化
学位
随着汽车的保有量逐年增多,汽车事故发生率持续增长,而头颈部损伤为汽车事故中较为常见的损伤形式。头颈部有限元仿真以及试验研究能较好的反应事故中头颈部的损伤形式及损伤机理。所以本课题将通过建立流固耦合的头颈部模型以及进行碰撞试验的方式对头颈部损伤机理进行研究。为获得颈部精细化有限元模型,通过逆向建模方法进行建立。对CT扫描图进行处理,得到颈部椎骨的点云数据,通过曲面片对点云数据进行拟合,填充后得到颈部
学位
车用锂离子电池的性能对温度较为敏感,开发高效节能的电池热管理技术,确保锂离子电池运行在15~35℃的最佳范围内,对锂离子电池意义重大。微通道冷板因体积小且换热系数大等优势广泛应用于车用锂离子电池冷却,冷板结构、通道形状和数量的优化研究是改善其换热性能的关键。本文针对方形电池设计了一种特斯拉阀型通道冷板,在建立的高精度电池热模型基础上开展液冷仿真,优化冷板配置参数,并通过液冷循环实验研究了冷板的换热
学位
2021年,有关部门在遵义市生猪、牛、羊养殖场及屠宰环节开展“瘦肉精”专项监测,养殖环节抽检生猪尿液14369份,牛尿液15588份,羊尿液10139份。屠宰环节抽检猪尿液23570份,牛尿液4479份,羊尿液4680份,瘦肉精检测结果均为阴性,说明遵义市在生猪、牛羊养殖中未存在使用“瘦肉精”的现象。笔者总结了加强监管的措施,为“瘦肉精”监管提供借鉴。
期刊
对投资者来说,股票趋势预测是一项十分重要的工作,但股票涨跌受多种因素影响,要准确预测其涨跌趋势十分困难。机器学习是人工智能领域的一项重要技术,在模拟研究对象的具体特征、处理非线性问题和非平稳数据研究方面具有显著效果。文章利用机器学习中的随机森林和XGboost来研究农林牧渔行业股票的趋势变动,通过实证分析引入了RSI、MOM等指标以提高模型的准确率。利用准确率、AUC值等指标对模型的预测效果进行评
期刊
Pickering乳液因乳化剂用量少,成本低,易于回收分离等优点被广泛应用于各种领域。在催化反应中Pickering乳液体系可以增加两相物质之间的相互接触面积,提高反应速率。在众多稳定Pickering乳液的材料中,Janus粒子因其独特的结构在油水界面具有更高的脱附能从而形成稳定的Pickering乳液,同时对Janus粒子表面进行修饰后,使其既可作为乳化剂,又可作为催化剂,构筑Pickerin
学位