水介质中Ullmann反应高效纳米介孔结构催化剂的研制及催化机理研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiangjin
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以MCM-41为代表的新型有序介孔氧化硅分子筛M41S 是近年出现的崭新的材料体系。与微孔分子筛相比,中孔分子筛MCM-41 不仅具有较大而且可调变的孔径,同时还具有较大的比表面积,在大体积分子的吸附、分离、纳米材料的组装等领域都具有良好的应用前景,受到了广泛的重视,作为催化剂,其催化活性可以与均相催化剂比美,又能够克服均相催化剂与产物难以分离的缺陷,代表着今后催化领域的发展方向。本论文利用合成的Si-MCM-41、Al-MCM-41以及Ph-MCM-41 为载体,采用浸渍法并结合H2 还原得到Pd/Si-MCM-41、Pd/Al-MCM-41 以及Pd/Ph-MCM-41 催化剂,以绿色化学为目标,选择Ullmann碘苯偶联反应为探针,尝试以水代替有机溶剂,为清洁有机合成研制高效环境友好催化剂,并结合表征和动力学测定,阐述催化反应机理和催化剂的构效关系。主要内容如下:1. 用水热法合成了纯Si-MCM-41 和不同Al 含量的Al-MCM-41 样品,并将其用作催化剂的载体,制备了一系列催化剂Pd/Si-MCM-41和Pd/Al-MCM-41;采用室温共聚法合成了不同苯基含量的中孔材料Ph-MCM-41,利用这种材料为载体合成了催化剂Pd/Ph-MCM-41。2. 考察了SiO2载体及Pd 负载量对在有机溶剂中Ullmann 碘苯偶联反应活性的影响。结果表明,以MCM-41为载体、负载量为12%时,碘苯的转化率和联苯的得率分别达到90.7%和50.0%。3. 考察了Al-MCM-41 中的Al 含量、Pd 负载量对水介质中Ullmann 碘苯偶联反应活性的影响,结果表明碘苯的转化率随着Al 含量的增加而提高,当以Al-MCM-41-60 (nSi/Al=60)为载体时,14%Pd/ Al-MCM-41 催化水中碘苯偶联反应时碘苯的转化率和联苯的得率分别达到81.5%和41.6%。4. 考察了还原剂用量对催化剂活性的影响,结果发现随着还原剂用量的增加,碘苯的转化率随之增加,而联苯的选择性却降低。5. 考察了反应体系的酸碱性对水介质中Ullmann碘苯偶联反应活性的影响,主要研究了碱的用量和种类对催化剂活性的影响。结果表明,在含有KOH的水溶剂中碘苯的转化率和选择性都有明显的提高。
其他文献
目的总结儿童先天性肺囊性病的诊治经验,探讨手术时机和方式。方法1993年1月至2006年5月,手术治疗52例先天性肺囊性病患儿,男26例,女26例,平均年龄3.5岁,包括新生儿16例。术前
分析了海洋环境、船舶运行的特点,从能量利用的角度出发,构建一种新型的船用溶液除湿蒸发冷却空调系统,并根据ISO7547标准的设计参数,对该系统在不同新风比下的性能进行理论
本文试分析高职高专"互联网+"教学在提升学生英语自主学习能力的效应,提出高职高专院校应充分利用已有的信息技术设备加快资源整合,通过"互联网+"英语教学的模式搭建学习资源
<正> 越南胡志明市图杜医院,目前收容着100多名肢体严重畸形,并有智力障碍的儿童,他们是一种剧毒除草剂——橙剂的受害者,故被称为“橙剂婴儿”。据越南政府声称,这样的“橙
应用型本科高校的校园文化建设,应有自身的特色。以莆田学院为例,抓住新时期校园文化的主要特征,结合各地高校校园文化建设经验、莆田学院校园文化现状、问卷调查得出的数据
2002年,浙江某南美白对虾(Penaeusvannamei)苗种场在虾苗淡化过程中发生了发光病.通过对典型发光病虾的镜检、细菌分离,结果从濒死病虾体内分离到4株细菌,其中菌株Pv-1在TCBS
随着市场经济的发展,企业之间的竞争变得日益加剧,现代企业要想在激烈的市场竞争中占有一席之地,就要提高企业的经济管理水平,做好企业的经济管理工作。本文首先介绍了现代企
近几年"绿色酒店"在美国悄然兴起。很多开着环保混合车的美国人,只要一到旧金山的"中国城"门口,就可以感受到全美蓬勃发展的"绿色酒店"热潮。
<正>纽约的拉夫运河小区是典型的美国城市郊区,是蓝领集中的社区。这里靠近尼加拉大瀑布,环境宜人。工薪一族在这里拥有自己的住房,他们生儿育女,生活美满。然而,1978年春,一
虽然担保法对不动产收益权出质进行了确认并在物权法后相应建立了不动产收益权质押制度,但实践中随之而来出现的各种不动产收益权质押实际困扰却源源不断,不动产收益权质押被