大米汞含量及居民汞暴露风险研究

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上世纪五十年代日本水俣湾发生的由于食用体内富集大量汞的鱼类而引起居民甲基汞中毒的“水俣病”事件,使诸多学者开始关注环境汞污染。环境中的汞来源包括自然源和人为源,而人为源对环境中汞的影响占据重要地位。Hg0形态的汞进入大气候非常稳定,可以随大气长距离迁移并参加全球汞循环。无机汞沉降到地表后在特定条件下可被微生物甲基化,生成甲基汞。不同于无机汞,甲基汞在食物链中可被生物放大并逐级富集。在日本及欧美国家,居民食用鱼类比例较高,其甲基汞暴露的最主要来源即为鱼类的摄入。而在中国,尤其内陆地区,居民饮食中鱼类比例较低,而与其他作物相比,水稻对甲基汞具有很强的生物富集能力,其体内甲基汞含量可达同种条件下种植的其他作物的10~40倍,我国以大米为主食的居民膳食汞暴露中大米的贡献非常重要。本研究对2009年我国12个水稻生产地区(产量占全国总产量81%)的大米分别进行总汞、甲基汞含量的分析对比,并对对应地区的城镇与农村居民的总汞与甲基汞每日摄入量进行估算,评价各地区居民的汞暴露风险,对各种汞摄入途径的汞暴露贡献进行评估。大米总汞采用混合酸消解后用冷原子荧光光谱法进行测定,甲基汞采用萃取-反萃取-水相乙基化结合气象色谱分离-冷原子荧光光谱测定。通过系统分析,得到了以下研究结果:(1)大米总汞含量为0.78~47μg·kg-1,平均含量为9.3±8.7μg·kg-1,而中值含量为5.6μg·kg-1,其中64%的样品总汞含量低于7μg·kg-1。样品中广东、江西、湖北、湖南、贵州和江苏共有11%的样品总汞含量超过国家限量规定的20μg·kg-1可能与上述地区工业生产活动、化石燃料燃烧、矿山活动及有色金属冶炼等释放到环境中的大量的汞有关。(2)大米甲基汞含量平均为2.3±2.3μg·kg-1,中值为1.8μg·kg-1,各地区平均为0.29~3.2μg·kg-1,其中80%的样品甲基汞含量分布在0~3.0μg·kg-1之间。但是湖南4个样品的甲基汞含量超过10μg·kg-1,分别为11μg·kg-1、17μg·kg-1、18μg·kg-1、18μg·kg-1。高水稻甲基汞可能是当地水稻种植区土壤中高甲基汞的结果。(3)城镇居民与农村居民总汞平均每日摄入量分别为0.075~0.20μg/kg·bw, 0.054~0.22μg/kg·bw,且最大值为0.36μg/kg·bw。居民总汞暴露为多种介质共同作用,大米、蔬菜、水产等均在总汞暴露风险中有重要贡献,而具体贡献率则因不同居民饮食结构及各食物总汞含量不同而有所差别。各地区城镇居民甲基汞平均每日摄入量为0.0098~0.021μg/kg·bw,最高也仅为RfD的76%,而农村居民甲基汞平均每日摄入量为0.0070~0.025μg/kg·bw。除了湖南外甲基汞外也都远低于USEPA0.1μg/kg·bw的规定,而湖南的最高甲基汞日摄入量为0.12μg/kg·bw,暴露风险达到120%,可见湖南农村部分居民受到甲基汞暴露的威胁。研究发现,居民甲基汞暴露的主要途径为大米和水产,这两样的甲基汞暴露贡献率均达到94%以上。根据上述研究结果,我们得出以下重要结论:(1)总体而言,水稻没有受到严重汞污染,总汞含量和甲基汞含量都处于一个较低的水平;(2)除湖南部分地区人群甲基汞摄入量较高外,其它地区总汞和甲基汞摄入量都远低于WHO和FAO联合制定的总汞临时性人体可耐受摄入量和USEPA的甲基汞摄入量标准;(3)居民总汞暴露的主要途径是大米、蔬菜和水产,而甲基汞暴露的主要途径为大米和水产。
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