【摘 要】
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大气中甲烷（CH4）浓度较工业革命前增长了150%。CH4在大气中停留时间相对较短（9±2年）,但增温潜势强,因此厘清CH4这一重要温室气体的排放源及对应的排放强度是气候变化研究的重要环节。传统研究多基于清单算法估算CH4排放,但这种方法存在较大的不确定性,特别是在区域尺度上的不确定性更大。而对区域尺度上CH4排放的准确估算是制定合理减排措施的关键所在。本文选择人为和自然CH4源交错分布、人口密集
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大气中甲烷（CH4）浓度较工业革命前增长了150%。CH4在大气中停留时间相对较短（9±2年）,但增温潜势强,因此厘清CH4这一重要温室气体的排放源及对应的排放强度是气候变化研究的重要环节。传统研究多基于清单算法估算CH4排放,但这种方法存在较大的不确定性,特别是在区域尺度上的不确定性更大。而对区域尺度上CH4排放的准确估算是制定合理减排措施的关键所在。本文选择人为和自然CH4源交错分布、人口密集、工业活动频繁的长江三角洲地区开展研究,采用一种“自下而上”法（即清单算法）和两种“自上而下”法（即观测结合模拟方法）估算长三角自然和人为CH4源排放。本研究采用的清单算法,基于省级统计数据及对应的区域排放因子和基于国家级统计数据的全球大气研究排放数据库（EDGAR）分别估算长三角CH4排放情况。为了改进清单人为CH4排放估算,使用大气法将大气CH4和CO2浓度观测数据与清单算法估算得到的CO2排放相结合,估算得到长三角人为CH4排放。这里使用的浓度数据是在江苏无锡郊区2012年5月至2017年4月冬季的观测值。最后,为了进一步区分量化自然源与人为源CH4排放及其季节变化特征,采用WRF-STILT大气传输模型结合贝叶斯反演方法对CH4排放估算进行了源解析,在月尺度上得到更接近于长三角真实排放情况的后验人为和自然CH4排放量。这里大气CH4浓度观测平台选取的是安徽滁州农村的70 m高塔,观测时段为2017年12月至2018年12月。从而得到以下主要的研究结果:（1）基于省级统计数据与基于国家统计数据得到的长三角总人为CH4排放量差异较大,且年际变化特征不一致。基于省级统计数据得到2012～2015年长三角平均人为CH4排放量为5.66 Tg yr-1,基于国家级统计数据的EDGAR估算得到长三角2018年人为CH4排放量为8.16～10.08 Tg;从国家级统计数据空间分布来看,长三角地区人为CH4排放的热点主要集中在江苏南部,上海,浙江北部和安徽省内长江沿岸地区;从两种统计数据源解析来看,2018年长三角地区主要的CH4人为源是农业土壤（AGS,4.01 Tg）,其次是燃料开采（PRO,1.97 Tg）,CH4自然源排放量为0.87±0.33 Tg。（2）大气法得到的长三角人为CH4排放估算较基于省级数据得到的清单估算结果高出20～70%。大气法估算得到2012～2015年长三角平均人为CH4排放估算量为4.37±0.61 Tg yr-1。为了避免受到CO2生物源汇的干扰,大气法的使用时段集中在每年冬季,因此估算的结果不包括水稻种植和湿地等自然排放源产生的CH4排放。两种方法估算结果的差异的可能原因在于清单算法中使用的废弃物填埋、反刍动物肠道发酵和交通运输的排放因子偏低,从而这些排放源被低估。（3）在月尺度上基于观测结合模型方法优化不同排放源的先验排放将会提高区域尺度上的CH4排放估算和源解析。EDGAR v432和EDGAR v50作为先验人为排放时,2018年长三角的后验人为CH4排放分别为10.68±1.63 Tg和10.07±1.67 Tg,其中水稻种植产生的CH4排放量分别为4.58（EDGAR v432）Tg和5.21 Tg（EDGAR v50）,占总排放量的39%和47%;2018年长三角后验自然CH4排放量分别为1.21 Tg和1.06 Tg,占长三角CH4总排放量的10.1%（EDGAR v432）和9.5%（EDGAR v50）;长三角大气CH4浓度季节性变化的主要驱动因素是水稻种植,其次是自然排放源;在先验人为排放清单EDGAR v432和EDGAR v50中,水稻种植产生的CH4排放量在全年尺度上被低估,在生长季节的低估现象更明显。本研究区分和估算了区域尺度上人为和自然源的CH4排放量,实现了从年尺度总量估算到月尺度估算、从单一关注人为源到拆分人为源和自然源的精细化过渡,并对排放清单进行了评估和不确定性优化,在一定程度上降低区域尺度上人为CH4排放的不确定性。研究方法和结果能为区域尺度CH4排放估算研究提供数据和方法支撑,为我国“碳达峰”与“碳中和”目标的实现提供科学参考。
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