【摘 要】
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钠离子电池（SIBs）层状负极材料因原料储存广、低毒、无污染、工作电压低、比容量高等优点被广泛认为是一类极具潜力的负极材料。其中,层状钛酸钠（Na2Ti3O7）负极材料因其工作电压低、结构稳定、成本较低、绿色环保等优点,逐渐成为SIBs负极材料研究热点之一。但在规模化应用前亟待解决以下问题:电导率低,因钠离子（Na+）半径较大导致充放电过程中动力学过程缓慢,Na+脱嵌过程中的不可逆相变和体积膨胀会
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钠离子电池（SIBs）层状负极材料因原料储存广、低毒、无污染、工作电压低、比容量高等优点被广泛认为是一类极具潜力的负极材料。其中,层状钛酸钠（Na2Ti3O7）负极材料因其工作电压低、结构稳定、成本较低、绿色环保等优点,逐渐成为SIBs负极材料研究热点之一。但在规模化应用前亟待解决以下问题:电导率低,因钠离子（Na+）半径较大导致充放电过程中动力学过程缓慢,Na+脱嵌过程中的不可逆相变和体积膨胀会破坏材料结构致使循环性能欠佳。针对上述问题,论文分别从材料煅烧温度的优化、沥青包覆改性和电解液相容性等方面对层状负极材料Na2Ti3O7的电化学性能进行优化。主要研究内容如下:（1）采用水热工艺合成了Na2Ti3O7前驱体,之后通过高温煅烧制备层状Na2Ti3O7负极材料。结果表明,相对800℃、900℃高温煅烧条件,850℃下煅烧合成的Na2Ti3O7（记作Na2Ti3O7-850）材料的特征衍射峰最强,具有最优的微观结构、形貌和电化学性能。0.1 C倍率下Na2Ti3O7-850/Na半电池首次充电比容量达到176.7 m Ah g-1,且在循环100圈后仍能保持为101.1 m Ah g-1。（2）采用水热法,以沥青作为碳源,对Na2Ti3O7材料进行包覆改性研究。结果表明,与Na2Ti3O7材料相比,改性后的Na2Ti3O7@C复合材料表现出了更高的容量、更好的循环性能及倍率性能。其优异的性能主要归结于Na2Ti3O7@C复合材料的交联纳米棒结构具有适当层间距和开放孔隙度,大大提高了材料的结构稳定性和Na+反应动力学。均匀的碳涂层可以有效提高电子电导率,从而显著提高材料的导电性,进而使材料表现出良好的电化学性能。（3）分别研究了Na2Ti3O7@C电极材料与基于Na Cl O4、Na CF3SO3钠盐电解液的相容性。结果表明,与Na Cl O4基电解液体系相比,Na CF3SO3基电解液体系与Na2Ti3O7@C复合材料具有更为优异的界面相容性。这一现象可以归因于Na CF3SO3基电解液体系更易于在Na2Ti3O7@C电极材料表面形成光滑、薄、致密且均匀的负极/电解液界面（SEI）膜,它阻碍了电解液与材料表面的直接接触,抑制了电极材料表面与电解液之间的界面反应。此外,Na CF3SO3钠盐在碳酸酯溶剂中分解形成更多导钠性和稳定性好的含硫化合物,抑制了SEI膜厚度的增加,改善了材料的界面传输性能,进而提高了电池的循环性能和倍率性能。论文所采用的表面包覆改性,有利于兼顾提升Na2Ti3O7@C复合材料的倍率性能和循环性能;所优选出的SIBs电解液体系,有利于充分发挥Na2Ti3O7@C负极材料的电化学性能。
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