【摘 要】
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在光电器件前沿领域,金属卤化物钙钛矿由于其自身优异的光电性能展现出光明的应用前景,引起了广大科研人员与光电产业界的持续关注。钙钛矿光电器件的光电性能与其功能材料中的光电过程密切相关,然而目前关于功能材料中光电过程的动力学解析还不够完善,有待进一步深入研究。对于CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb Br3单晶,超长的光生载流子寿命已经被多次报道,但是晶体内部载流子的动力学过程尚不完全清楚。对于C
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在光电器件前沿领域,金属卤化物钙钛矿由于其自身优异的光电性能展现出光明的应用前景,引起了广大科研人员与光电产业界的持续关注。钙钛矿光电器件的光电性能与其功能材料中的光电过程密切相关,然而目前关于功能材料中光电过程的动力学解析还不够完善,有待进一步深入研究。对于CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb Br3单晶,超长的光生载流子寿命已经被多次报道,但是晶体内部载流子的动力学过程尚不完全清楚。对于CH3NH3Pb Cl3单晶,其光谱特征也表现出明显的多样性,以致于难以形成对其光电物性的统一理解。另一方面,Spiro-OMe TAD作为钙钛矿光电器件中一种常见的空穴功能材料,其分子内和分子间的电荷转移性质对载流子的传输过程具有重要的影响。然而对于无定形态薄膜,精确的光物理参数和内部载流子动力学过程很难被表征出来。针对上述问题,本论文以金属卤化物钙钛矿材料和未掺杂的Spiro-OMe TAD作为研究对象,进行了光谱测试和理论解析,主要工作如下:（1）通过反溶剂扩散法生长了高质量的CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb Br3单晶,采用一步旋涂法制备了对应的钙钛矿薄膜。在光谱测试过程中,发现其荧光输出由两部分组成,分别是归属于晶体表面态的高能量发光和归属于晶体内部的低能量发光。总结了双重发光峰的相对强度随着晶体表面粗糙度的变化规律,即高能量荧光组分占比随表面粗糙度的增加而增大。利用饱和生长母液中的组分离子对钙钛矿晶格端位悬键的固化作用,表征得到了只含有低能量荧光组分的荧光光谱曲线。稳态荧光光谱测试发现了金属卤化物钙钛矿单晶中体相发光的非对称特征,并通过经典的van Roosbroeck-Shockley关系对这种非对称特征做出了正确的解释,实现了理论与实验结果的统一。（2）在深入研究金属卤化物钙钛矿双重发光现象的物理机制过程中,发现晶体内部的载流子具有超长的荧光寿命,与直接带隙半导体的基本光谱特征大相径庭。针对以体相发光为绝对主导的高质量CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb Br3单晶,在此进行了激发强度依赖的荧光光谱测试。发现检测到的体相发光存在一定的激发强度阈值,并且在激发强度递增和递减的正、反向扫描测试中展现出了明显的滞后现象,表明CH3NH3Pb I3和CH3NH3Pb Br3单晶中存在激发态的相变过程。通过类比传统半导体激发态的演化规律,可以推测出激发的钙钛矿单晶中蕴含着电子-空穴等离子体的气相——液相转换过程,并根据时间分辨荧光光谱阐述了其内部载流子的动力学过程。（3）金属卤化物钙钛矿单晶中光生载流子除了自发的辐射发光或非辐射淬灭之外,还可能会受到由表面杂质或晶格缺陷所产生的陷阱态的束缚作用。在此通过反射法测试得到CH3NH3Pb Cl3单晶的吸收光谱,发现在吸收带边处存在一个尖锐的吸收峰,这恰好对应于能级略低于导带底的陷阱态吸收。通过稳态荧光光谱测试,可以观察到光谱中存在两个荧光组分,分别对应于体相和陷阱态发光。值得注意的是,与晶体的体相发光相比,陷阱态发光展现出非常大的红移和光谱展宽,这意味着其电子能级分布也发生了相应的移动和展宽。本项研究从吸收和发光双重层面上,观察到了CH3NH3Pb Cl3单晶中陷阱态的光谱信号,并探究了陷阱态中载流子的动力学特征。（4）Spiro-OMe TAD是钙钛矿光电器件中最常用的空穴功能材料,通过表征低浓度Spiro-OMe TAD氯苯溶液,可以得到Spiro-OMe TAD单分子溶液的光谱特性。研究发现,光照能够使Spiro-OMe TAD的1,2-二氯乙烷溶液颜色和光谱发生改变,这与分子聚集体的形成有关。通过分析Spiro-OMe TAD的1,2二氯乙烷溶液在光照条件下的光谱变化,阐述了全新的氧化机理,认为Spiro-OMe TAD的氧化是由聚集体内分子之间的电荷转移所引起的。此外,研究还发现,由于聚集体内分子之间特殊的堆积方式,通过聚集体溶液制备的Spiro-OMe TAD薄膜具有更好的导电性能和电荷提取能力。
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