论文部分内容阅读
炭气凝胶问世于上世纪八十年代末期，是一种具有独特性质的低密度、非晶态、纳米多孔材料，其性质和结构可在纳米尺度控制。与传统的无机气凝胶相比，炭气凝胶具有生物相容性、可以生物降解、导电性及原子序数低等性质，可用于高能物理、医学、热学、催化及电化学等领域。一经问世就成为气凝胶领域的研究热点，但由于制备周期长，生产成本高，限制了其应用。本文从寻找新的合成原料、简化制备工艺以及改善气凝胶结构等方面进行了研究，考察了炭气凝胶结构的影响因素，采用低温N2吸附、TG、SEM和IR等手段表征了炭气凝胶的微结构，并将炭气凝胶作为超级电容器电极材料进行研究。 以间苯二酚（R）和甲醛（F）为原料，碳酸钠（Cat）为催化剂，经溶胶-凝胶聚合、溶剂置换和常压干燥得到暗红色无裂纹的块状RF有机气凝胶，在惰性气氛下经高温炭化后得到炭气凝胶。在有机气凝胶的制备工艺中，通过调变反应物浓度和催化剂浓度控制气凝胶性质：随着催化剂浓度的降低，气凝胶密度变小，比表面积降低，孔径分布变宽。通过进一步活化对炭气凝胶的孔隙结构进行调节，考察了反应物浓度S=40％，催化剂浓度R／Cat-=500条件下制备的炭气凝胶在850℃下CO2活化时间对炭气凝胶孔隙结构的影响，发现在此温度下活化3h得到的炭气凝胶具有最高的比表面积。实验中首次通过向反应物体系中添加乙醇来实现对气凝胶孔隙结构的调变，随着乙醇添加量的增加，炭气凝胶比表面积和微孔表面积降低，外表面积增加，炭气凝胶孔径变小。 以廉价的混合甲苯酚（Cm）为原料，与甲醛在NaOH（Cat）催化剂下经溶胶-凝胶和常压干燥过程制备有机气凝胶，炭化后得到CmF炭气凝胶。氮吸附表征结果显示炭气凝胶具有较高的比表面积，具有典型的中孔特征。对在反应物中水（W）与Cm比（W／Cm）为10，Cm／Cat=60条件下制备的炭气凝胶进行CO2活化改性，考察了活化温度和活化时间对炭气凝胶孔隙结构的影响，发现活化温度在800～900℃之间活化时间为1h时，随活化温度的提高，活化效果增强；在活化温度为900℃时，活化2h得到的炭气凝胶具有最高的比表面积，为1418m2／g，继续增加活化时间对炭气凝胶的孔隙结构影响变小。 以RF炭气凝胶和CmF炭气凝胶作为超级电容器电极材料进行了电化学测试。结果表明，所用炭气凝胶在30％KOH水溶液中表现出良好的电容特性，在1mA／cm2电流密度下恒流充放电，RF炭气凝胶和CmF炭气凝胶的质量比电容分别为107F／g和78F／g：经CO2活化后比电容显著提高，S=40，R／Cat=500制备的RF炭气凝胶在850℃下CO2活化3h，比电容达到188F／g，W／Cm=10，Cm／Cat=60条件下制备的CmF炭气凝胶在