有机无机杂化铅卤化物钙钛矿材料由于其太阳光谱响应范围适宜、光吸收系数大、载流子迁移率高及可用溶液法加工等优异特性,在光伏领域掀起了钙钛矿太阳能电池的研究热潮。作为器件中的光活性层,钙钛矿薄膜不但起到吸收太阳光的作用还要完成光生载流子的输运和分离。因此,制备高质量钙钛矿薄膜,是进一步提升钙钛矿太阳能电池性能的重要课题。本论文以制备高质量钙钛矿薄膜为目标,分别从钙钛矿自身形成过程和基底结构两个角度,深入研究影响钙钛矿薄膜质量的因素。以此为基础,通过引入离子液体多功能添加剂和调控基底界面结构,优化钙钛矿薄膜的制备工艺,提升钙钛矿太阳能电池光伏性能。具体研究概述如下:利用离子液体添加剂制备高质量钙钛矿薄膜。以离子液体作为单一添加剂,分别实现了PbI₂薄膜制备过程、界面化学转化和晶粒生长三个阶段的调控,制备高质量的钙钛矿薄膜。XRD和PL结果表明,离子液体可以通过插层作用与PbI₂前驱体相互作用。这种插层作用一方面能够增加PbI₂在溶液中的分散性及薄膜均匀性,另一方面,使CH₃NH₃I更容易通过配体交换与PbI₂反应,从而提高界面化学转化的程度。此外,由于离子液体强极性、高溶解性、高沸点等性质使其能够为钙钛矿晶体生长提供液相微区,促进钙钛矿晶粒生长。通过对碘化-1-丁基-3-甲基咪唑（BMII）离子液体添加量的优化,使钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从12.6%提高到了15.6%。通过调控TiO₂纳米线阵列的疏密度,实现钙钛矿填充量与覆盖层结构之间的平衡,获得优化的器件性能。改变溶液生长过程的酸碱度,制备出具有不同疏密度的金红石TiO₂纳米线阵列。详细研究了纳米线疏密度对钙钛矿晶体孔内填充,以及钙钛矿覆盖层（capping layer）结构的影响。随着纳米线密度的增加,钙钛矿的孔内填充量变少,同时覆盖层的厚度增加。结合太阳能电池的多种光电探测手段,研究光生载流子动力学过程,实现钙钛矿填充量与覆盖层结构之间的平衡,从而有效提高载流子的分离效率,减少界面电荷复合,最终获得最佳器件效率为10.3%。通过增加表面粗糙度,提高平面型电子传输层的表面浸润性,以此优化钙钛矿薄膜质量。利用一次性旋涂直径6 nm的TiO₂纳米粒子悬浮液的方法制备平面电子传输层。接触角测试表明,这种小尺寸纳米粒子堆积的电子传输层具有一定的表面粗糙度,增加了生长基底的表面浸润性,使钙钛矿前驱体溶液更容易在电子传输层表面铺展与附着,从而增加钙钛矿薄膜质量。通过对TiO₂纳米粒子薄膜厚度的详细优化,最终获得了光电转换效率为13.4%的钙钛矿太阳能电池,较基于喷雾热解方法制备TiO₂电子传输层的的器件效率增加了3倍。此外,该电子传输层具有制备简单、透光性高,厚度可调等特性,为简化钙钛矿太阳能电池制备工艺及大规模生产提供基础。