【摘 要】
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以煤、石油和生物质等含碳资源为原料制取合成气,再经费托合成(Fischer-Tropsch Synthesis,FTS)高选择性定向制取低碳烯烃、含氧化合物等化学品是近些年的研究热点之一。我国能源特点为“富煤、贫油、少气”,发展新型煤化工对保障我国能源战略安全具有重要意义。近年来,由FT合成路线直接制低碳烯烃是一个重要的研究方向。因传统FT合成制低碳烯烃受Anderson-Schulz-Flory
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以煤、石油和生物质等含碳资源为原料制取合成气,再经费托合成(Fischer-Tropsch Synthesis,FTS)高选择性定向制取低碳烯烃、含氧化合物等化学品是近些年的研究热点之一。我国能源特点为“富煤、贫油、少气”,发展新型煤化工对保障我国能源战略安全具有重要意义。近年来,由FT合成路线直接制低碳烯烃是一个重要的研究方向。因传统FT合成制低碳烯烃受Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布影响,产物分布宽泛,实现产物的有效调控,提高低碳烯烃选择性,降低副产物的生成成为研究的难点。相比Co、Ru基等催化体系,Fe基催化剂因其价格低廉,产物烯烃选择性较高以及较高的反应活性等优点而备受关注。如何实现产物分布调控,抑制烯烃二次反应,提高目标产物选择性是需要解决的关键科学问题。烯烃选择性受二次反应影响显著,如二次加氢、异构化和裂解等反应可降低烯烃选择性。此外,Fe基催化剂较强的水煤气变换(Water gas shift reaction,WGS)活性导致CO2选择性较高。针对如何抑制烯烃二次反应、提高烯烃选择性,论文基于FT合成Fe基催化剂的表面修饰,采用机械混合法、水热包覆法等实现亲水性前驱体与Fe活性组分的复合,通过调控Fe基催化剂的表面亲疏性,调变初级烯烃再吸附、H2O的吸附与扩散行为,实现产物分布调控。结合烯烃吸脱附、N2 吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、接触角实验、TG-DSC、FT-IR、XPS、H2-TPR、CO-TPD 等表征手段,通过对CO加氢性能及反应前后催化剂物化性质的系统研究和分析,探究了表面改性对Fe基催化剂产物分布的影响规律及作用机理,主要研究内容和结果如下:(1)以壳聚糖(CTS)为改性剂,通过机械研磨法制备亲水改性Fe3O4-CTS催化剂,结果表明,活性组分粒径大小影响催化剂的催化性能。Fe3O4-CTS-500催化剂样品相比Fe3O4,改性后的催化剂反应性能发生明显变化,催化剂的亲水性增强;Fe3O4颗粒均匀的附着在CTS微球表面,没有出现团聚现象;结构完整热稳定性较好;没有添加助剂的条件下,低碳烯烃选择性显著提高,C20-C40选择性明显降低,反应进行120 h,催化剂仍然表现出较好的催化性能。Fe3O4-CTS-500催化剂样品的甲烷选择性和C20-C40选择性比Fe3O4-CTS-50催化剂样品略有提高,而C5+选择性降低,Fe3O4-CTS-500催化剂样品的C2=-C4=选择性达35.24%,O/P值为2.15;小粒径有利于抑制二次反应,促进重质烃的生成。(2)分别采用水热、水热-包覆、球磨法制备了 Fe3O4、聚酰亚胺(PI)改性的Fe3O4@PI和Fe3O4-PI催化剂用于费托合成反应,对比研究了 PI改性及其含量变化对Fe基催化剂催化CO加氢产物分布的影响规律。结合SEM、TEM、XRD、H2-TPR、CO-TPD、XPS、TG、接触角实验等手段对催化剂样品进行了详细表征。结果表明,Fe3O4、Fe3O4@PI和Fe3O4-PI样品均为球形颗粒;PI改性促进了 Fe3O4的还原,亲水性增强。Fe3O4@PI样品中,PI均匀包覆于Fe3O4表面,具有较好的热稳定性;与Fe3O4、Fe3O4-PI相比,Fe3O4@PI样品CO吸附增强。在CO加氢反应中,与Fe3O4相比,PI改性的Fe3O4@PI和Fe3O4-PI样品催化活性下降,二次加氢能力受到抑制,烯烃选择性提高;Fe3O4@PI样品烯烃选择性增加明显,烯烷比(O/P)由改性前的0.50提高至2.15;适宜含量的PI改性有利于C5+烃的生成。
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