微波加热Pt/C催化十氢萘脱氢反应的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yijianlou
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本文主要利用碳材料与微波的强耦合作用,以碳材料为催化剂载体应用到十氢萘脱氢反应中,通过碳材料吸收微波转化为热能来加热反应体系,以提高其制氢效率。考察在十氢萘液体中几种不同碳材料在酸碱处理前后吸收微波的能力,其中纳米碳管和炭黑具有较好的吸收微波能力,能在2min内使反应体系达到沸点温度,酸碱洗涤碳材料不会对碳材料的吸微波能力造成很大影响;在不同碳材料上负载Pt催化剂后分别应用于传统加热和微波加热中发现微波加热时脱氢效果更佳。通过不同方法进行碳管的剪切处理,考察剪切后纳米碳管吸收微波性能,发现当碳管表面引入含氧集团时其微波吸收性能会下降,而在催化氧化方法虽然可以在特定部位发生完全氧化不会造成对吸微波能力的影响,但残余金属粒子会阻碍脱氢反应的进行,过度的机械研磨会严重破坏碳管的组织结构并使其吸微波能力下降。对比微波加热条件下碳管被剪切后的限域催化活性发现,当越多的Pt进入到碳管内部时,催化效果会越差。可能是由于反应产物不易从管内脱附阻碍反应朝脱氢方向进行。以纳米碳管为载体制备5%Pt/CNTs,分别对传统加热乙二醇法和微波加热乙二醇法的制备条件进行优化,考察催化剂在微波中档加热条件下的反应情况。对传统加热制备方法中加热时间、加热温度和搅拌速度进行优化,当加热时间为4h,加热温度为121.3℃,搅拌速度为600r/min时所制备的催化剂在微波中档加热反应2h的TOF值达到644.02mol H2/mol Pt;对微波加热乙二醇法中的加热时间、加热方式、载体与溶液的配比以及pH值进行考察,当加入100m1乙二醇(含水5%),0.5g碳管调节混合物pH至13,连续加热2min时,所得催化剂在微波中档加热反应2h的TOF值达到800.80mol H2/molPt。从能耗及催化剂活性来看,微波加热方式更具优势。
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