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传统上,燃煤烟气中二氧化硫、氮氧化物和汞常采用在燃煤锅炉后分设烟气脱硫、烟气脱硝和活性炭喷入等装置来实现控制,这种分级治理方式存在占地面积大、设备投资及运行费用高和烟气系统稳定性差等不足。因此,开发设备投资费用少、运行成本低和环境友好的燃煤烟气一体化脱硫脱硝脱汞新工艺具有重要的理论意义和应用价值,已成为大气污染控制领域的研究热点。本文通过文献调研和大量实验,制备了多种可用于同时脱硫脱硝或同时脱硫脱硝脱汞的复合氧化剂,包括Fenton/P、Fenton/P/C、NaC102/B和NaClO2/H。采用自行设计的类气相预氧化结合吸收反应实验平台,考察了复合氧化剂制备条件及反应条件对脱硫脱硝脱汞的影响,确立了多种复合氧化剂的最佳实验条件：(1) H2O2/S脱硫脱硝脱汞的最佳实验条件如下：复合氧化剂中S与H202的摩尔浓度比为0.2:8mol/mol,复合氧化剂pH为5.5,反应温度为120℃,模拟烟气气速为2.0L/min,复合氧化剂加入速率为40μl/min,所得脱硫脱硝脱汞效率分别为100%、83.2%和91.5%。(2) Fenton/P/C脱硫脱硝脱汞的最佳实验条件如下：复合氧化剂中H2O2、FeSO4、P和C的摩尔浓度比为4mol/L: 4mmol/L:lmol/L:40mmol/L,复合氧化剂pH为1.1,反应温度为130℃,模拟烟气气速为1.0L/min,复合氧化剂加入速率为150μl/min.所得脱硫脱硝脱汞效率分别为100%、78.9%和83.9%。(3) NaClO2/B同时脱硫脱硝脱汞的最佳实验条件如下：复合氧化剂中NaClO2与B的摩尔浓度比为1.5：0.05mol/mol,复合氧化剂pH为7.0,反应温度为140℃,模拟烟气气速为3.0L/min,复合氧化剂加入速率为250μl/min,所得同时脱硫脱硝脱汞效率分别为100%,91%和93%。(4) NaClO2/H同时脱硫脱硝脱汞的最佳实验条件如下：复合氧化剂中H和NaClO2的摩尔浓度比为4:0.1mol/mol,复合氧化剂pH为4.5,反应温度为150℃,模拟烟气气速为3.0L/min,复合氧化剂加入速率为200μl/min,所得同时脱硫脱硝脱汞效率分别为100%,87%和92%。此外,研究还进行了以腐植酸钠为吸收剂的脱硫脱硝实验,其最佳实验条件如下：HA-Na浓度为0.04mol/L,反应温度为50℃,HA-Na溶液pH为12,模拟烟气气速为3L/min,所得SO2、NO2和NO的脱除效率分别为100%、99.6%和65%。通过上述研究,提出了多种新型燃煤烟气净化工艺一类气相预氧化结合吸收反应的一体化脱硫脱硝脱汞方法,采用能谱分析(Energy Dispersive Spectroscopy,EDS)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope, SEM)、冷原子荧光光谱分析(Cold vapor atomic fluorescence spectrometer,CVAFS)、X射线光电子能谱分析(X-ray powder spectrometer,XPS)等表征手段,确定了类气相预氧化脱硫脱硝脱汞的主要产物。含硫产物主要为硫酸钙和亚硫酸钙,含氮产物主要为硝酸钙和亚硝酸钙,含汞产物主要为HgO、HgCl2及HgSO4。通过傅里叶转换红外线光谱分析仪(Fourier Transform infrared spectroscopy, FT-IR); XRD和EDS表征,确定了吸收脱除实验的主要产物为硫酸钠和HA。根据表征结果和相关文献,推测了H2O2系列和NaClO2系列复合氧化剂的脱硫脱硝脱汞反应机理以及HA-Na吸收SO2、NO和NO2的反应机理。通过宏观反应动力学实验,计算得出H2O2系列脱硫脱硝脱汞的反应级数为准一级,H2O2/S脱硫脱硝脱汞表观活化能分别为22.33、23.75和24.11kJ/mol, Fenton/P脱硝的表观活化能为14.1kJ/mol, Fenton/P/C脱汞的表观活化能为14.3kJ/mol。脱硝动力学实验表明,复合氧化剂中的P和亚铁离子可提高反应速率。脱汞动力学实验表明,复合氧化剂中的B对脱汞具有显著的促进作用。针对未来工程应用,设计了两种预氧化反应器,即旋风式和倒U型,并利用FLUENT软件对两种预氧化器的流场、浓度场、压力场以及温度场等进行了CFD模拟。