含硼ZSM-5型分子筛的直接法合成和表征研究

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一直以来,大部分的分子筛是在有机模板剂存在下合成出来的.由于使用有机胺所带来的高成本与环境污染等问题,所以人们一直在寻求摆脱有机胺的合成方法.然而,在不加有机物的体系中,合成高硅铝比的ZSM-5比较困难.人们尝试了不同的方法来提高硅铝比,在合成中用硼取代部分铝然后洗掉硼,就是其中一种方法.另外,元素B进入分子筛的骨架后,通过IR和TPD的研究,证明给分子筛引入了弱的桥羟基基团.这使得B取代的pentasil型分子筛具有一些不同于其他三价元素进入骨架的性质和催化性能.该文从分子筛的合成、物化性能表征、重排反应性能评价等方面出发,开展了以下几方面的工作:成功在无胺体系中合成了不同比例的含硼ZSM-5分子筛,并考察了体系碱度变化、含硼量变化、合成工艺变化、碱金属的存在等因素对合成含硼ZSM-5分子筛的影响.通过XRD、SEM、IR、NH3-TPD、ICP、NMR、催化性能评价等表征手段对合成的不同比例B取代ZSM-5分子筛进行物相、晶体形貌、水热稳定性、酸性质、元素构成以及重排反应催化性能的表征,并对不同酸交换条件下交换前后分子筛的物化性质进行了仔细的比较,发现了B在酸交换过程中脱离骨架的规律——酸交换强度越大B脱离骨架的程度越大.另外,对不同B取代比例的ZSM-5分子筛在Beckmann重排反应中的催化性能进行了初步的评价.
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