论文部分内容阅读
碳纳米材料作为一种新型的工业材料,随着其广泛应用,越来越多的被释放到环境中,进而对环境造成潜在影响和危害。农用除草剂是环境中一类重要的持久性有机污染物,长期施用已造成世界范围内水体和土壤的污染。碳纳米材料具有强吸附性,它们进入环境后会使得具强疏水性的污染物吸附在碳纳米材料上。有毒有害污染物被碳纳米材料富集后迁移能力增加,毒性可能增强,迁移、转化和归趋等环境行为随之改变,可能会威胁到人体健康和生态系统安全。生物的降解作用是该类污染物从环境中去除的重要途径。长期以来,关于吸附态污染物能否被微生物利用的讨论与研究莫衷一是,定性定量探讨吸附态污染物的生物降解过程,对正确揭示和理解生物可利用性机理,制定合理的环境质量标准,有重要的指导意义。
本论文选用阿特拉津(Atrazine)为目标污染物,在研究其在三种多壁碳纳米管上的吸附规律的基础上,分别对阿特拉津在纯水相和碳管-水混合体系中的生物降解情况做了研究,主要研究内容和结论归纳如下:
(1)阿特拉津在三种多壁碳纳米管上的吸附等温线均能较好的符合Freundlich Model、Langmuir Model以及Dubinin-RadushkevichModel,三种多壁碳纳米管对阿特拉津的吸附强弱顺序依次为:MWNT-COOH>MWNT-OH>MWNT。结合碳管表征数据分析得出,比表面积是决定吸附容量的最主要因素,吸附以表面吸附为主。揭示了阿特拉津在三种多壁碳纳米管上的吸附规律,同时也为后续生物可利用性部分的研究实验奠定了基础。
(2)选用高效降解菌一假单胞菌AD2,研究碳管-水混合体系中阿特拉津的消减动力学,实验发现碳纳米管吸附作用与生物降解作用之间存在竞争关系。碳纳米管吸附作用在混合体系中对阿特拉津的减少速率贡献上随着碳纳米管浓度的增加而增大。实验研究了吸附作用与生物降解之间的竞争关系,为下一步的实验打下了基础。
(3)选择两个初始浓度的三种碳纳米管,对吸附平衡体系进行阿特拉津的生物降解实验,测定水相阿特拉津残余和氯离子含量,并对碳纳米管采用乙酸乙酯反萃,研究吸附态阿特拉津的生物可利用性情况。结果表明,碳纳米管吸附态阿特拉津绝大部分能被生物利用,极少部分不能被生物利用。推测原因是由于碳纳米管对阿特拉津的吸附机制中表面吸附占主导,该部分吸附的阿特拉津能够直接或者间接被微生物降解利用;而极少部分属于微孔或者中孔吸附,该部分不能被微生物所降解利用。根据氯离子测定结果发现,在碳纳米管存在条件下,阿特拉津降解产生的含氯中间产物,这些产物在也能够被吸附在碳管上,致使阿特拉津降解不彻底;同时发现MWNT-OH由于含有较多的OH-,其完全降解率较另外两种碳管更低。