介孔TiO2-SiO2材料的形貌调控及光催化性能研究

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介孔TiO2-SiO2具有比介孔TiO2更强的光催化活性,在杀菌、消毒、自洁净、光催化降解污物等方面越来越受到人们的重视。二者的结合不仅提高材料的热稳定性和机械强度,而且增强了其光学性能和催化性能,使得材料具有更广泛的应用价值。但粉末状的材料由于易发生团聚和难分离而影响了在很多领域的实际应用,通过材料的形貌调控可以拓展其在吸附、催化、分离等领域的应用。TiO2-SiO2复合薄膜为我们在提高材料性能,拓展应用领域方面提供了一种很重要的途径。本项研究通过水热法合成了高度有序的介孔TiO2-SBA-15,利用小角及广角X-射线衍射(SAXRD&XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附分析和傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR)等手段对样品进行表征。结果表明:所制备材料具有锐钛矿和金红石的混合晶型,其骨架为高度有序的六方状介孔结构,在100 oC和130 oC的水热合成条件下分别具有5.95和8.24 nm的均一孔径,比表面积分别为689和347 m2 g-1。以对氯苯酚和造纸废水为目标降解物,考察了有序介孔TiO2-SBA-15材料的光催化活性。结果表明:在紫外光下照射3 h后,钛硅质量比为25: 75, 40: 60, 50: 50的材料对对氯苯酚的降解效率分别为90.9%,95.5%,98.3%,其光催化活性明显高于75: 25的材料。钛硅质量比为40: 60的材料降解造纸废水3 h,考察pH值对降解效率的影响。结果表明:在pH = 4时的色度去除率达到86.5%,CODCr的去除率达到48.2%。另外通过溶胶-凝胶法合成了不同配比的TiO2-SiO2材料,同时利用旋涂法制备了薄膜状材料。通过TEM、XRD、扫描电镜(SEM)和紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)表征,表明材料具有以锐钛矿型TiO2为骨架的蜂窝状介孔结构,材料的吸收带出现了明显的蓝移,且薄膜材料表面光滑。以甲基橙为目标降解物,在紫外和可见光下考察了TiO2-SiO2粉末材料的光催化活性,材料在紫外和可见光下均有较高的催化活性。考察了SiO2含量、催化剂的用量、初始pH、光照时间等因素对光催化降解甲基橙的影响。结果表明,体系的pH = 3,催化剂用量为1.5 g L-1,TiO2: SiO2摩尔比为50: 50的材料对30 mg/L的甲基橙溶液光催化降解效果最好,紫外光下1.5 h就完全降解。在可见光下,10 h降解效率为88.8%。同时考察了介孔TiO2-SiO2薄膜材料对甲基橙的光催化降解效果。当甲基橙溶液初始浓度为2 mg L-1时,紫外光照射3 h,TiO2: SiO2摩尔比为75: 25的介孔TiO2-SiO2薄膜对其降解效率为88.9%。
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