【摘 要】
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随着可穿戴器件、医用可植入器件、电子皮肤以及智能电子织物等概念的不断提出,柔性电子设备成为科学界和商业界的宠儿,因为它极有可能引发人类生活方式的又一次革命,因此开发高性能柔性导电薄膜（Flexible Conductive Films,FCFs）已发展成为柔性电子时代每一位研究人员的使命。FCFs具有良好的导电性、柔韧性、适应性和结构稳定性等优点,在储存能量和电磁干扰（Electromagneti
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随着可穿戴器件、医用可植入器件、电子皮肤以及智能电子织物等概念的不断提出,柔性电子设备成为科学界和商业界的宠儿,因为它极有可能引发人类生活方式的又一次革命,因此开发高性能柔性导电薄膜（Flexible Conductive Films,FCFs）已发展成为柔性电子时代每一位研究人员的使命。FCFs具有良好的导电性、柔韧性、适应性和结构稳定性等优点,在储存能量和电磁干扰（Electromagnetic Interference,EMI）屏蔽领域有较高的研究价值和应用潜力。为进一步提升FCFs的性能,多数研究仍然围绕材料创新或材料复合的方法,但该方法不仅会提高成本和制备难度,还不利于扩展到其它材料的制备上。基于此,成本低、制备工艺简单、可拓展的FCFs微结构设计在实现性能提升甚至是突破上具有关键意义。针对FCFs现存的问题,本论文对聚吡咯（Polypyrrole,PPy）薄膜和Ti3C2薄膜的微结构进行设计,制备具有三维花状PPy（Three Dimensional Flower Like Polypyrrole,TF-PPy）阵列的PPy/Cu-TCPP薄膜和具有有序叠加分层结构的Ti3C2薄膜,实现了保证柔韧性的同时分别提升储能性能和EMI屏蔽性能,具体内容如下:1、TF-PPy/Cu-TCPP电极的制备及储能研究针对传统二维（Two Dimensional,2D）PPy薄膜因结构致密使电荷运输被阻碍导致无法进一步提升储能性能的问题,设计构建了具有TF-PPy阵列的PPy/5,10,15,20-四（4-羧基苯基）卟啉铜（II）（Polypyrrole/5,10,15,20-Tetrakis（4-Carboxylphenyl）Porphyrin Copper（II）,Cu-TCPP）FCFs。通过电泳沉积和电化学聚合（Electrochemical Polymerization,ECP）结合的方式在Cu-TCPP上制备出含有TF-PPy阵列的自支撑柔性TF-PPy/Cu-TCPP电极并组装成全固态对称超级电容器（Supercapacitors,SCs）。在该体系中,通过观察不同聚合时间下的薄膜形貌探究出了TF-PPy阵列的生长机理。褶皱Cu-TCPP纳米片提供的通道利于吡咯分子进入和均匀交联。Cu-TCPP的粗糙表面为H2附着提供了位点,使PPy在H2气泡模板辅助下生长为TF-PPy阵列。TF-PPy阵列的大比表面积和排列在电极粗糙表面上的分层TF-PPy的3D导电网络的协同作用促进了离子/电子的快速传输,进而提高了电化学性能。在电流密度为0.5 m A cm-2时,TF-PPy/Cu-TCPP电极的面积比电容（CA）为593 mF cm-2,高于PPy/Cu-TCPP电极的351 m F cm-2和纯PPy电极的287 m F cm-2。TF-PPy/Cu-TCPP SCs的能量密度为5.94μW h cm-2,最高功率密度为25μW cm-2。这项工作为通过设计并构建具有3D微结构的FCFs电极而实现储能性能的优化提供了导向。2、Ti3C2薄膜有序叠加分层结构的设计及EMI屏蔽研究针对Ti3C2薄膜需要增加厚度或负载才能进一步提高EMI屏蔽效能（Shielding Effectiveness,SE）的问题,设计构建了一种可调的多尺度结构优化策略。宏观尺度上Ti3C2薄膜叠加结构（S-Ti3C2）在X波段（8.2～12.4 GHz）频率范围内表现出比相同负载和相同厚度的单层Ti3C2薄膜（F-Ti3C2）更高的EMI SE。具有150 mg负载的S-Ti3C2-6的EMI SE为84.7 d B,高于具有相同负载的F-Ti3C2薄膜（64.6 d B）,同样具有24μm厚度的S-Ti3C2-6的EMI SE对比具有相同厚度的F-Ti3C2薄膜（60.3 d B）,性能提升40.5%。EMI屏蔽机理是Ti3C2纳米片之间的多次内反射和相邻F-Ti3C2薄膜之间多波干扰的协同作用。S-Ti3C2薄膜之间的间隙距离（d）的增加导致EMI SE连续提升,d从0 mm增大到1.5 mm,EMI SE从51.1 d B提升至74.9 d B,性能提升46.6%。所以通过设计S-Ti3C2的d可以实现对EMI SE的调控。此外,该策略还可以扩展到其他潜在的EMI材料,包括PPy和石墨薄膜等。这项工作为通过设计并构建具有有序叠加分层结构的FCFs而实现EMI屏蔽性能的优化提供了导向。
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