【摘 要】
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水解金属酶的模拟是当前化学与仿生学十分活跃的研究领域。本论文致力于新型大环多胺化合物的设计合成、对金属离子客体的超分子识别及其与金属离子形成配合物的仿酶催化特性
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水解金属酶的模拟是当前化学与仿生学十分活跃的研究领域。本论文致力于新型大环多胺化合物的设计合成、对金属离子客体的超分子识别及其与金属离子形成配合物的仿酶催化特性的研究,获得了一些有价值的信息,为人工水解金属酶的设计提供了一定的理论依据,为金属离子的超分子识别研究增添了新内容。 为了研究配体因立体异构的差异所形成的配合物在催化水解羧酸酯上呈现的差异,合成了互为立体异构的四氮杂大环多胺配体及其Cu(II)金属配合物。在非离子表面活性剂(Brij35)中,系统地研究了金属配合物催化PNPP 水解的动力学和机理,讨论了配体异构对PNPP 水解的影响及胶束微环境的作用。研究表明,由于配体立体异构的差异造成形成的配合物空间结构上的差别,致使两者催化a-吡啶甲酸对硝基苯酚酯(PNPP)水解活性上产生差异。这就提示我们,在人工金属酶的设计中,与金属离子配位的配体的立体结构也值得关注。为了认识配体连接羟基功能团并形成金属配合物后对羧酸酯催化水解的影响,设计合成了羟乙基功能化的四氮杂大环多胺配体及其Cu(II)金属配合物。在Brij35 胶束溶液中,系统地研究了配合物催化PNPP 水解的动力学和机理,探讨了羟基功能团及胶束微环境的作用。结果表明,羟乙基功能化的大环多胺铜(II)配合物能有效的催化PNPP 水解反应,催化反应的动力学过程具有典型的酸碱平衡的特点,配合物中配体上的羟基离解活化为催化活性物种,从而对底物PNPP 发动分子内的亲核进攻反应。为了研究配合物立体构型对羧酸酯水解过程的影响,本论文合成了2-氨基
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