石墨烯/纳米TiO2光电催化还原CO2制乙醇

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随着全球工业的不断发展,环境污染以及能源危机已经严重的影响了人类的生存及发展,造成能源与环境问题更加突出,不可再生能源的不断减少,环境污染的不断升级,导致可持续发展的目标渐行渐远。如何实现变废为宝以及既有能源的资源化利用成为了现阶段的研究热点。二氧化碳作为温室气体的主要成分,同样也是大气中的主要碳源,将二氧化碳还原为有机化合物的研究可以实现二氧化碳的资源化利用,应用价值可观。本实验主要涉及光电催化材料的制备以及采用催化材料光电催化还原二氧化碳制乙醇的实验条件研究。(1)采用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管:通过对比不同比例的化学抛光液对钛片的抛光效果,确定化学抛光液中氢氟酸、硝酸、纯水的最佳体积比例;采用不同反应电解液、反应电压、反应温度进行二氧化钛纳米管的制备,通过对生成的二氧化钛纳米管的形态进行对比,得出阳极氧化法制备二氧化钛纳米管的最佳实验因素。实验结果表明,采用5wt%的氟化铵乙二醇作为电解液,在20℃的反应温度下施加60v反应电压可有效制备具有高度有效性的二氧化钛纳米管阵列。(2)采用改良Hummers氧化法以及浓碱法两步反应制备还原氧化石墨烯:以石墨粉为原料,通过改良Hummers氧化法制备氧化石墨烯,再通过浓碱法将氧化石墨烯进行还原,制备性质更加稳定的还原型氧化石墨烯;采用SEM、TEM、XRD对还原氧化石墨烯进行表征。(3)采用阳极电化学沉积法制备还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米管复合材料:采用阳极氧化法制备的二氧化钛纳米管作为反应电极,采用RGO水溶液作为反应电解液,通过恒压直流电源施加反应所需电压;在电流的作用下,电解液中的还原氧化石墨烯向阳极的二氧化钛纳米管迁移并吸附在二氧化钛纳米管表面,形成还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米管复合材料;采用SEM、EDS、XRD对复合材料进行分析,结果证明,当反应电压为20v反应时间为6h时可有效制备还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米管复合材料。(4)采用还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米管复合材料进行光电催化还原二氧化碳制乙醇:以复合材料为反应电极,以2wt%碳酸氢钠水溶液为反应电解液,采用恒压直流电源在紫外灯照射下施加反应所需电压;通过气相色谱检测在不同反应电压及反应温度的条件下乙醇的产量,实验结果表明:当反应电压为1.5v反应温度为50℃时,复合材料光电催化还原二氧化碳产乙醇的量最高,产量为185.08nmol/(h·cm~2catalyst),随着反应时间的不断增长,光电催化还原二氧化碳产乙醇的量不断增高,当反应时间为10h时单位面积复合材料光电催化还原二氧化碳制乙醇的产量为1027.14(nmol/cm~2catalyst)。通过比较复合材料以及单纯的二氧化钛纳米管光电催化还原二氧化碳制乙醇的产量,说明还原氧化石墨烯的负载可有效增强二氧化钛纳米管光电催化还原二氧化碳的效率。
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