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纳米材料和生命科学是当今研究的前沿,将两者有机地结合在一起进行研究,无论是对纳米材料还是对生命科学的研究都具有重要意义。为此,本论文建立了把纳米材料中的金纳米通道和碳纳米管制作成传感器或生物兼容性电极,将它们应用到与生命科学相关的物质的电分析化学研究中。
首先对金纳米通道的制备及其在分析化学中的应用,以及碳纳米管的制备、纯化、功能化和碳纳米管修饰电极的制作及其在生命电分析化学中的应用进行了综述,并提出本论文的研究内容。
其次对金纳米通道的制备及应用进行了研究。采用模板-化学沉积法制备了金纳米通道,用扫描电子显微镜对其进行表征,研究了制备的影响因素,在优化的条件下制备出所需的金纳米通道膜。再通过自组装的方法将C1<->修饰到金纳米通道膜上,使通道带上负电荷,将此修饰膜用作传感器,采用电化学方法对牛血清白蛋白在通道中的迁移进行研究。在pH 7.4PBS溶液中,对通道两端施加1.0 V电压,溶液中离子迁移通过纳米通道时产生电流响应。当溶液中加入蛋白质后,电流响应减小,且响应变化量与浓度在1.50×10<-10>-1.35×10<-9>mol/L范围内呈线性关系,可对蛋白质进行定量分析。把金纳米通道膜制成电极,用此电极对模型化合物尿酸进行了微分脉冲伏安法和循环伏安法研究,在pH 4.56的Britton-Robinson溶液中,尿酸在此电极上产生良好的氧化峰,共存化合物抗坏血酸不干扰其测定,微分脉冲伏安峰电流与其浓度在0.200-33.3 μg/mL范围内成正比,并将此电极用于尿样的分析,加标回收率为96-105%。
最后对碳纳米管修饰电极进行了制作并用于中药和生物小分子的研究中。碳纳米管经纯化后,以液体石蜡为黏结剂将其制成碳纳米管糊电极,用此电极对中药丹参中的活性组分丹酚酸B进行了方波溶出伏安法研究,在pH 1.81的Britton-Robinson溶液中,丹酚酸B存此电极上产牛灵敏的氧化峰,用循环伏安法对它的电极反应机理进行研究:根据它的方波溶出伏安峰电流与浓度在1.00-25.0μg/L范围内成线性关系,将此方法用于丹酚酸B分离的检测,结果与用HPLC法测定的结果一致;用于血清中丹酚酸B的含量分析,加标回收率为92.4-107.1%,结果良好。将羧基化的碳纳米管嵌插到碳糊电极表面制成碳纳米管嵌插碳糊电极,以此电极为工作电极,对三种生物标志物尿酸、黄嘌呤和次黄嘌呤进行方波伏安研究,它们在修饰电极上的氧化峰电位差值很大,可以对它们进行同时检测,它们的峰电流与浓度在0.0633-7.72μg/L(尿酸)、0.0156-1.33μg/L(黄嘌呤)、0.0360-1.37μg/L(次黄嘌呤)范围内成线性关系,建立的方法用于尿液中三种化合物的含量分析,加标回收率为92.5-103.1%。