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疾病标志物在疾病的预防、诊断、治疗和预后中发挥着至关重要的作用,因此,设计高灵敏与高选择性的疾病标志物检测手段对相关疾病的诊断具有重要意义。其中电化学发光(ECL)传感器和电化学传感器在医学分析、食品安全、环境监测等研究中得到了广泛的应用。将具有良好的生物相容性和化学稳定性、优异的导电性等性质的富碳纳米材料应用到传感器的构建中,可以缩短响应时间,降低背景信号,提高检测的灵敏度。本文利用多种富碳纳米材料,构建了一系列疾病标志物传感器,为疾病标志物的临床检测和相关研究提供了方法基础。论文的研究内容及主要结果如下:(1)采用简单方法制备的仿生聚多巴胺纳米微球(PDANS)作为ECL猝灭剂用于构建夹心型免疫传感器。聚多巴胺纳米微球含有丰富的氨基,可连接检测抗体。氨基化多壁碳纳米管掺杂Nafion膜(MWCNTs-NH2@N)作为载体用于固定三联吡啶钌(Ru(bpy)32+)和捕获抗体。聚多巴胺纳米微球具有醌类结构能够与Ru(bpy)32+发生能量转移作用,阻碍Ru(bpy)32+从激发态返回基态产生光发射,从而猝灭Ru(bpy)32+的电化学发光。ECL猝灭效率与PSA浓度的对数在0.1 pg·mL-120 ng·mL-1范围呈线性关系,检测限为35 fg·mL-1。此外,构建的ECL免疫传感器具有良好的稳定性、重复性和选择性。(2)基于碳点(C-dots)构建了一种新颖的电化学发光适体传感器用于检测凝血酶。银修饰的聚多巴胺纳米微球(PDANS@Ag)作为载体固载C-dots和探针DNA(pDNA)。PDANS具有大的比表面积和独特的粘附性,能负载大量的C-dots。银纳米粒子增强了C-dots的ECL发光效率,增强了ECL信号响应。铂纳米粒子功能化的石墨烯(Gr-Pt)作为传感平台固定捕获DNA(cDNA)。Gr-Pt的引入加速了电子的转移。通过cDNA和pDNA之间的杂交链反应,将探针pDNA-PDANS@Ag/C-dots引入到电极表面,从而产生强的电化学发光信号。当目标分析物凝血酶存在时,由于凝血酶特异性识别cDNA,使得pDNA-PDANS@Ag/GQDs脱离电极,引起ECL信号的降低,从而实现凝血酶的检测。在最佳实验条件下凝血酶浓度在0.000005 nmol·L-1范围内呈现良好的线性关系,检测限为0.35 fmol·L-1。该方法构建的电化学发光适体传感器简单并且具有良好的重现性和稳定性。(3)采用羧基功能化的氮化碳(C-g-C3N4)作为ECL发光体,中空的NiPd纳米粒子负载G-quadruplex/hemin DNAzyme(NiPd-DNAzyme)作为双重猝灭探针构建一种猝灭型ECL免疫传感器用于胰岛素的检测。C-g-C3N4可以作为ECL发光体,在共反应剂H2O2的存在下展现出良好的ECL性能。中空的NiPd纳米粒子具有过氧化物酶的活性,此外它还可以连接G-quadruplex/hemin和Ab2。具有双重过氧化物酶性能的NiPd-DNAzyme复合物能够快速地催化还原H2O2,从而消耗了共反应剂H2O2,导致了ECL信号降低。胰岛素作为目标分析物,ECL信号强度的变化与其浓度的对数呈现良好的线性关系,检测限为33 fg·mL-1。(4)采用β-环糊精功能化的还原石墨烯(CD-GN)作为传感平台,三维石墨烯负载三元合金Pt/PdCu中空纳米立方体(Pt/PdCu-3DGF)作为二抗标记物构建一种新颖的夹心型免疫传感器用于鳞状癌细胞抗原(SCCA)的高灵敏检测。CD-GN具有大的比表面积,在水溶液中呈现出良好的分散性和稳定性。通过β-环糊精与抗体的主客体识别作用,实现捕获抗体的固定。利用溶剂热方法合成的Pt/PdCu-3DGF复合材料比表面积大,可以有效地捕获更多的检测抗体,而且还保留了良好的催化性能。在最佳实验条件下,构建的免疫传感器在0.00011 ng·mL-1和1 ng·mL-130 ng·mL-1范围内有灵敏的响应,检测限为25 fg·mL-1。