磁性Fe3O4复合材料的制备及其对水中有机污染物的去除性能研究

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近年来,水资源危机一直是全社会共同关注的一项重大课题,水污染的治理迫在眉睫。在此背景下,针对污水中有机污染物去除等方面国内外工作者进行了大量的研究。当前,被广泛应用的工业废水处理方法中吸附和光催化技术备受青睐,但是一直存在回收利用有限的难点,易对水体造成二次污染。基于此,本论文将磁性Fe3O4分别与镍镁铝水滑石(Ni-Mg-Al-LDH)、二氧化钛(TiO2)、氮化碳(g-C3N4)结合,制备了一系列新型的磁性复合材料,利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析(BET)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和紫外分光光度计(UV)等分析技术手段对样品进行了测试表征,并将其用于废水中四环素分子(TC)和有机染料(曙红Y)的去除,并初步分析了反应机理。具体的研究工作包括以下几个方面:1、通过双滴沉淀法制备了磁性四氧化三铁基水滑石复合材料(Fe3O4@Ni-Mg-Al-LDH),并对其形貌、结构和比表面积进行了表征,探究了其对曙红Y染料废水的吸附能力,着重分析了反应时间、溶液p H等条件对吸附能力的影响。实验结果表明:当曙红Y废水初始浓度为10 mg·L-1,n(Ni2+):n(Mg2+):n(Al3+)=2:1:1,投加量为1 g·L-1,吸附反应时间为120 min,p H=6时,Fe3O4@Ni-Mg-Al-LDH材料对曙红Y染料的去除效果最好,去除率达95.3%,最大吸附量为108.6 mg·g-1。同时,对吸附机理进行探究,发现该吸附过程以单分子层化学吸附为主。且经过连续吸附多个循环后,其仍具有较高的吸附能力。2、采用溶剂热法成功合成了磁性Fe3O4@TiO2复合材料,并探究了其对四环素废水的去除性能。通过对其形貌、结构和比表面积进行分析,发现二元复合材料具有明显的核壳结构和较大的比表面积。通过改变吸附光催化过程的反应时间、溶液p H等影响因素,探究不同比例的Fe3O4@TiO2对四环素的吸附和光催化双效去除性能以及降解机理。研究结果表明:当四环素废水初始浓度为50 mg·L-1,n(TiO2):n(Fe3O4)=4,投加量为1 g·L-1,反应时间为300 min,p H=4时,Fe3O4@TiO2对四环素的去除效果最好,整体降解率为95%,且材料展现了良好的磁分离回收效果及重复利用性。3、在Fe3O4@TiO2二元复合材料的基础上,向体系中进一步掺杂不同比例的g-C3N4制备了一系列Fe3O4@TiO2/g-C3N4三元复合材料,并将其作为光催化剂,探究了反应时间、g-C3N4加入量等因素对四环素废水的光催化降解性能的影响。研究结果表明:当四环素废水初始浓度为50 mg·L-1,g-C3N4的掺杂比例为15%,投加量为1 g·L-1,反应时间为150 min时,Fe3O4@TiO2/g-C3N4对四环素的去除率为98%,略高于Fe3O4@TiO2对四环素的去除效果。此外,通过对光催化降解四环素过程进行机理分析,发现过氧化物自由基(·O2-)和空穴(h+)在四环素的降解过程中起着重要作用。
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