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陆架受地表径流和水深等多种因素的共同作用,通常较开阔大洋有更高的颗粒物含量,因而开阔大洋溶解态颗粒活性核素通过扩散及平流输送至陆架后会被有效清除并沉积,形成典型的“边界清除”效应,陆架区亦成为全球海洋诸多颗粒活性核素的重要汇区。由于边界清除作用,近海海水中210Po和210Pb的收支特征与开阔大洋差异显著,并影响着210Po和210Pb在近海颗粒动力学示踪领域的应用。中国具有全球广阔的陆架边缘海,除东海陆架外,其它海域的边界清除作用尚无研究。本论文以连接东海和南海的台湾海峡为重点研究区域,连续监测了周边地区大气210Po和210Pb沉降通量的两年时间序列变化,分析了2010年和2011年夏季台湾海峡海水中210Po和210Pb的基本收支特征及其主要空间格局,探究了空间特征的主导因素。此外,量化了台湾海峡210Pb的边界清除作用,并与东海210Pb的边界清除作用进行了比较研究,估算了平流对210Po和210Pb作为台湾海峡颗粒动力学示踪剂的影响。获得一系列重要研究结果。
(1)厦门地区210Pb、210Po和7Be的大气沉降通量及调控因素。2011年210Pb和210Po的年沉降通量分别为140.5 Bq m-2yr-1和11.8 Bq m-2yr-1,2012年210Pb、210Po和7Be的年沉降通量分别为184.1 Bq m-2yr-1、12.0 Bq m-2yr-1和718.2Bq m-2yr-1。季风是控制厦门地区210Pb、210Po和7Be大气沉降通量的主要因素,西南季风期间(4月-9月)核素沉降通量较高,东北季风季节期间(10月-3月)核素沉降通量较低。湿沉降是厦门地区大气中210Pb、210Po和7Be迁出的主要途径,且降雨初期雨水对三核素的清除效率最高,随降雨量的增大,清除效率急剧下降并达到稳定。干沉降贡献较小,但高于全球平均水平。运用210Po/210Pb不平衡方法计算得到厦门地区气溶胶的停留时间范围为2.5-57.5天,平均为18.2±3.6天。
(2)夏季台湾海峡水体中210Pb和210Po的收支特征及其停留时间。平流输入是夏季台湾海峡210Pb和210Po的主要来源,平流输出是其主要去向。大气沉降、河流输入、沉降输出及沉积物输入的贡献相对较小。不同区域沉积物在210Pb和210Po收支中的作用不同:东侧沉积物是210Pb和210Po的汇,2010年夏季210Pb和210Po的沉积通量分别为297.1±20.2 dpm m-2 d-1和2.8±37.1 dpm m-2 d-1;西侧25°N以南沉积物是210Pb和210Po源,2010年夏季其向水体输入通量分别为82.0±6.4 dpm m-2 d-1和176.3±20.1 dpm m-2 d-1,2011年夏季的输入通量分别为141.6±54.8 dpmm-2 d-1和114.4±51.0 dpm m-2 d-1;西侧25°N以北沉积物亦是水体210Pb和210Po的汇,2011年夏季210Pb和210Po的沉降通量分别为153.6±171.9dpm m-2 d-1和60.1±210.0 dpm m-2 d-1。沉积物主要通过扩散向水体输入210Po,但主要通过再悬浮输入210Pb。水体中210Pb和210Po的沉降主要通过颗粒态核素的沉降,总体上溶解态210Pb和210Po通过清除后再沉降的贡献很小。基于质量平衡,2010年夏季台湾海峡东侧水体中210Pb和210Po的停留时间分别为8.7±0.1天和9.5±0.3天,2010年夏季西侧南部水体中210Pb和210Po的停留时间分别为10.0±0.2天和7.6±0.4天,2011年夏季西侧南部210Pb和210Po的停留时间分别为8.3±0.5天和11.24±0.7天,2011年夏季西侧北部210Pb和210Po的停留时间分别为2.9±0.2天和3.5±0.2天。
(3)夏季台湾海峡西侧25°N南、北210Pb和210Po收支差异的影响因素。台湾海峡西侧生物生产力的南、北差异导致悬浮颗粒物中生源组分含量存在较大差异。南部较高生物生产力使悬浮颗粒物中密度较小的生源组分含量相对较高,生源颗粒组分在沉降后更容易再悬浮同时将结合的210Pb和210Po重新输入海水,且生源有机组分对210Po的吸附作用强于210Pb,其结合的210Po亦更容易再矿化进入水体,致使南部海域沉积物成为210Pb和210Po的源,且分别主要通过再悬浮和扩散向海水中输入210Pb和210Po。北部悬浮颗粒物中密度较大的无机组分含量较高,无机组分对210Pb的清除能力相对210Po更强,且更易于沉降迁出水体。最终导致该海域沉积物成为210Pb和210Po的汇区。
(4)平流对210Pb和210Po示踪台湾海峡颗粒动力学过程的影响。平流是影响台湾海峡海水中210Pb和210Po收支的最主要因素,忽略平流会导致台湾海峡210Pb和210Po的沉降通量出现巨大偏差。2011年台湾海峡西侧南部海域,忽略平流和考虑平流沉积物向水体输入210Po的通量分别为(0.24±0.01)×1011 dpm d-1和(19.1±8.5)×1011 dpm d-1,差别达80倍之多。另外,是否考虑平流甚至会导致相反的结论。2011年夏季,忽略平流时台湾海峡西侧南部海域为210Pb的净沉积区,考虑平流时则为210Pb的源区。相对而言,平流对210Po的影响比210Pb更大。因此,利用210Pb和210Po示踪台湾海峡颗粒活性污染物须考虑平流影响。夏季台湾海峡西侧水体中很多区域210Po过剩,传统的210Po/210Pb不平衡法计算颗粒物输出通量的方法在该海域不可行。
(5)台湾海峡210Pb的沉积效率及边界清除效率与东海陆架差异。台湾海峡210Pb的日沉积通量是整个东海210Pb沉积通量平均值的1.7倍,210Pb的沉积效率高于东海的平均值,但和东海内陆架210Pb的沉积效率相当。台湾海峡210Pb的边界清除总量和通量分别为(4.00±0.47)×1012 dpm d-1和80.2±9.5 dpm m-2 d-1,总量和通量与东海210Pb的边界清除均处于同一量级,说明这两个海域对于210Pb的边界清除作用是可比的。2010年6月台湾海峡平流输入东海的210Pb总量为(2.91±0.04)×1013 dpm d-1,是东海210Pb边界清除总需求量的10.4倍,揭示了台湾暖流可能是东海陆架边界清除210Pb的重要来源。