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氨作为富氢材料,因其能量密度高(氢密度为17.6wt%)、易于储运处理等优点受到了人们广泛的关注。本文采用β-Ga2O3作为光催化剂研究了光催化固氮的条件和机理,并通过溶胶凝胶法制备固溶体有效的调节催化剂的能带,制备出了β-AgAl0.6Ga0.4O2,实现可见光固氮,经过Cu2+、Fe3+的嫁接,显著地提高了催化剂的光量子效率。探究了空穴捕集剂的种类、浓度、离子强度等对光催化固氮过程的影响。基于ESR以及NANO-LC-Q-TOF检测,并结合相应的DFT化学计算,研究并初步推测了光催化固氮的机理。结果表明：(1)空穴捕集剂对光催化固氮体系有重要的影响,其中,TBA存在的光催化固氮体系的光量子效率最高,达36.61%；(2)随着TBA浓度的升高,光催化固氮的效率逐渐升高,随着TBA浓度从0.005mM增至0.02mM,光量子效率增加了18.02%。(3)溶液的离子强度对光催化固氮有抑制作用,当离子强度从0增至1,光量子效率从36.61%下降到4.02%。(4)TBA存在的光催化固氮体系是光生电子还原和CO2·-还原的协同作用,其中光生电子直接还原占整个过程的26.69%,通过·OH与TBA反应生成C02·-再将电子转移到N2的间接电子转移过程约占整个固氮过程的73.31%。(5)通过DFT计算,N2及其中间态在Ga原子的吸附能均为负值从-0.975到-5.104eV,能够稳定的吸附在Ga原子上；N-N距离和N-N-Ga角度的角度呈现连续性变化,其中N-N的距离逐渐增大,有逐渐分离的趋势。(6)采用溶胶凝胶法制备固溶体光催化剂β-AgAl0.6Ga0.4O2对可见光有较好的吸收,嫁接Cu2+、Fe3+对催化剂进行表面修饰能够显著地提高催化剂在可见光下的光催化固氮的效率。实验结果表明,当Cu2+的量为0.1wt%时,固溶体光催化剂Cu(Ⅱ)-β-AgAl0.6Ga0.4O2在可见光下的光催化固氮的效率最高,24h固氮的量为2.19mM。UV-vis表征和相应的CHI表征也同样证明了嫁接Cu2+能够显著的提高光量子效率。