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甲烷是第二大温室气体,而填埋场是甲烷第三大人为排放源。填埋场中,一方面甲烷收集处理后可资源化利用,另一方直接排放会产生巨大的温室效应。目前,除了大型填埋场会有收集发电系统之外,多数小型填埋场直接排放。吸附处理可以有效地减少甲烷的排放。活性炭是一种具有性价比高、易改性等特点的吸附材料。因此本论文选用活性炭作为基本吸附材料进行改性研究。鉴于填埋气是由多种物质组成的混合气体,其中水分会降低活性炭吸附性能,因此在研究高吸附量改性活性炭的同时,开展憎水性活性炭制备与性能研究。 以商业椰壳活性炭为原料,以硝酸、硝酸铁、磷酸和氢氧化钾四种化学试剂为改性试剂制备改性椰壳活性炭,运用Boehm滴定、比表面积分析、扫描电子显微镜以及元素分析方法对改性前后活性炭的表面性质进行表征,并运用静态吸附法测定各改性活性炭对甲烷的吸附性能。结果表明:硝酸、硝酸铁、磷酸和氢氧化钾四种改性活性炭中,硝酸、磷酸改性后的活性炭不适合甲烷的吸附,硝酸铁改性活性炭对甲烷的吸附性能略有提高,氢氧化钾改性活性炭能较大提高对甲烷的吸附量。在0.1MPa、298K下,KOH改性活性炭对甲烷的吸附量为23.99ml/g,比颗粒状和粉末状活性炭分别提高了93.31%、56.50%。 对KOH改性活性炭的改性条件—碳碱比和活化温度进行优化,并探讨活性炭比表面积、甲烷流量、重复使用对活性炭吸附甲烷的影响,以及甲烷在活性炭上的吸附行为。结果发现:随着活化温度和碱碳比的升高,所制得的活性炭对甲烷的吸附量增加,适宜的活化温度为700℃、碱碳比为3。在优化条件下制得的活性炭,其在298K、0.1MPa下对甲烷的吸附量为26.99ml/g,比未改性活性炭提高了76%。甲烷吸附量随着活性炭的比表面积的增加而增加,甲烷流量大小和再生重复使用对甲烷的吸附量基本无影响。Langmuir和Freundlich吸附模型都能比较好的描述甲烷在改性活性炭上的吸附,Freundlich吸附模型表明活性炭易于吸附甲烷。用Langmuir吸附模型计算出来的改性活性炭对甲烷的吸附量是未改性活性炭的2倍以上,说明KOH是优良的改性活性炭试剂。 以三甲基氯硅烷为改性剂、氢氧化钾改性活性炭为基体材料制备憎水性活性炭,研究其对甲烷的吸附以及憎水机理。结果表明:AC-KOH经TMCS改性后,所形成的产物AC-KOH-TMCS在比表面积、微孔面积等品质降低;AC-KOH-TMCS在比表面积、微孔面积等品质上只是略高于AC,但是憎水性却大幅度提高;在水碳比为0.13时,AC-KOH-TMCS对甲烷的吸附量比AC-KOH和AC分别提高了140.75%、143.59%。此外,KOH-TMCS组合工艺增强憎水性机理推测分为两步,第一步是KOH将基体活性炭表面的非亲核基团变为亲核基团,第二步是TMCS中的Si-Cl键与亲核基团发生双分子亲核取代反应形成疏水性极强的硅烷基,从而形成极强的憎水性。