目前,人们对电池能量密度的需求越来越高,迫切需要开发相对于常用的石墨负极(360mAhg-1)具有更高比容量的负极材料。硅基负极因其具有较高的理论容量(＞4000 mAh g-1)和适宜的工作电压,使其成为最具潜力的新一代锂离子电池负极材料的候选者。但在脱嵌锂过程中硅体积的巨大变化是硅基负极的主要挑战,这会导致颗粒粉碎,SEI膜反复形成和较差的库仑效率。目前已经证明了硅碳复合材料的策略对于改善硅的电化学性能是有效的,这使得硅碳复合材料在锂离子电池的实际应用中很有希望。但是目前一些硅碳复合材料的结构制备成本较高,工艺复杂,因此,寻找价格低廉的原料,开发简单易行的纳米硅和硅碳复合材料制备工艺,制备具有较高的质量比容量和较好的循环稳定性的硅基负极材料,推动硅基负极材料早日实现大规模商业应用极具现实意义。本文从纳米硅出发,通过简单的球磨和喷雾干燥工艺制备的硅碳复合材料具有较高的首次库伦效率以及容量保持率,具有良好的商业化前景。本文的主要研究内容如下:1.以商业购买的纳米硅为硅源,与石墨及有机添加剂通过高能球磨均匀混合并破碎,结合喷雾干燥技术制备了纳米硅@碳/石墨复合材料;为了进一步提升材料的循环性能,我们添加导电剂super p以及GD,制备了具有优良电化学性能的硅碳复合负极材料Si/C-GD/G。其振实密度为0.71 g cm-3,初始可逆比容量为840.3 mAh g-1,首次库伦效率为85.1%,在0.2A g-1电流密度下循环100周的容量为774.1 mAh g-1,容量保持率为92.1%。沥青作为粘结剂提高了石墨与硅颗粒的作用力,同时沥青碳化后所形成的碳包覆层与碳网络提升了材料的导电性,同时加入的导电添加剂super p和GD及气相沉积的碳层一方面避免了硅与电解液的直接接触,减少了副反应的发生,另一方面可作为缓冲基质,吸收硅在充放电过程中因体积膨胀收缩产生的应力,提升复合材料的循环稳定性。2.以廉价的硅铝合金为硅源,通过球磨破碎和酸刻蚀制备了微米硅,将微米硅通过砂磨纳米化得到纳米硅,实现了廉价合金原料向高附加值的能源存储材料的转化,然后与石墨及有机碳源通过球磨和喷雾干燥的方式复合制备出了硅碳复合材料Si@C/G@C,提升了材料的电化学性能。在此基础上优化沥青了沥青包覆量及其加入方式,当沥青包覆量为15%时,且在喷雾干燥过程二次加入沥青,筛选出最优的硅碳复合材料,其首次库伦效率为75.1%,初始可逆比容量503.3 mA hg-1,其100周容量保持率高达98.6%,复合材料振实密度为0.74 g cm-3。通过调变沥青包覆过程中的加入量和加入方式解决砂磨后纳米硅材料低首次库伦效率和容量保持率差的问题。沥青碳化形成的碳包覆层与石墨碳质网络形成的更加稳定,形成这个多级缓冲结构能够大大提升材料的电化学性能。